Usædvanlig båndgab renormalisering i 2D uorganisk bly-halogenid perovskit nanoblodplader

På grund af høje kvanteudbytter, stort absorptionstværsnit, fremragende transportydelse og smalbånds-emission, uorganiske bly-halogenid perovskit halvledere har fået stigende opmærksomhed for deres anvendelser i solceller, LED'er, laserudstyr, osv. Forståelse af den fysiske oprindelse af temperaturafhængighed af båndgab i uorganiske blyhalogenidperovskitter er væsentlig og vigtig.

I en undersøgelse offentliggjort i Avanceret Videnskab , forskningsgruppen ledet af prof. Chen Xueyuan fra Fujian Institute of Research on the Structure of Matter (FJIRSM) fra det kinesiske videnskabsakademi (CAS) fandt, at temperaturafhængigheden af ​​båndgab i CsPbBr ₃ perovskites er variabel med materialedimensionalitet.

Forskerne gennemførte en sammenlignende undersøgelse af det temperaturafhængige båndgab i quasi-3D bulk-lignende CsPbBr ₃ nanokrystaller (NC'er) med svag kvanteindeslutning og 2D 2-monolag-tyk CsPbBr ₃ nanoblodplader (2-ML NPL'er) med stærk kvanteindeslutning.

Af hensyn til mere nøjagtig bestemmelse af båndgab-forskydning, forskerne ekstraherede omhyggeligt båndgab-energien ved at tilpasse absorptionskoefficienten nær båndkanten til Elliot-modellen. Den ekstraherede båndgab-værdi af CsPbBr ₃ 2-ML NPL'er udviste en indledende blåforskydning og derefter en rødforskydningstendens med faldende temperatur fra 290 til 10 K, i skarp kontrast til den monotone rødforskydning, der normalt observeres i CsPbBr ₃ bulk-lignende NC'er.

Fra et teoretisk synspunkt, båndgab-renormaliseringen opstår i det væsentlige fra gitterets termiske udvidelse og elektron-fonon-interaktioner. Imidlertid, til et stort udvalg af halvledermaterialer og især blybaserede forbindelser, det termiske ekspansionsbidrag til båndgab-renormalisering blev ikke taget i betragtning, fordi det havde en relativt lille størrelse med hensyn til bidraget fra elektron-fonon-interaktioner.

På grund af den brydende translationelle periodicitet i tykkelsesretningen af ​​2D CsPbBr ₃ 2-ML NPL'er, elektron- og fononstrukturer, og følgelig er båndgab-renormaliseringen, der stammer fra elektron-fonon-interaktioner, tilbøjelig til at ændre sig bemærkelsesværdigt i forhold til quasi-3D CsPbBr ₃ NCs modparter. Den stærke kvanteindeslutningseffekt og den reducerede dielektriske screening på grund af den lave dielektriske konstant af overfladeorganiske ligander i CsPbBr ₃ 2-ML NPL'er påvirker også elektron-fonon-interaktionerne.

Forskerne adopterede Bose-Einstein-to-oscillatormodellen til at bestemme den effektive elektron-fonon-interaktionskoefficient ved at tilpasse båndgabet som funktion af temperaturen. Resultaterne viste signifikant større vægt af bidrag fra elektron-optisk fonon-interaktion til båndgap-renormalisering i NPL'erne end i NC'erne, der står for blueshift-rødforskydningsovergangen af ​​båndgab i NPL'er.

Denne undersøgelse giver ny indsigt i den centrale rolle af elektron-fonon-interaktioner i båndgab-renormaliseringen for 2D uorganiske bly-halogenid perovskiter, som kan bane vejen for yderligere undersøgelser af de optiske og optoelektroniske egenskaber af 2D perovskit nanomaterialer.