Snoet vinkel afhængig exciton i heterobillag af overgangsmetal dichalcogenider

Type II-båndstrukturerne i vertikalt stablede overgangsmetal dichalcogenides (TMD'er) heterobillag letter dannelsen af ​​interlags excitoner. Vridningsvinklen og misforholdet i monolagenes gitterkonstanter skaber et periodisk moiré-potentiale så dybt som>100 meV, hvilket kan påvirke det optiske båndgab og de optiske udvælgelsesregler for de dannende excitoner. At identificere oprindelsen af ​​exciton-toppene i TMDs heterobilayers er nogle gange kontroversielt, fordi deres ens energier.

For nylig viste forskere fra Wuhan University (Nanophotonics Group ledet af Prof. Shunping Zhang og Prof. Hongxing Xu, Computational Physics Group ledet af Prof. Shengjun Yuan), at en vridningsvinkelafhængig exciton (TDE) var resultatet af mellemlagskobling mellem monolag WS2 og WSe2, er en intralag exciton med sit overgangsdipolmoment næsten parallelt med atomplanet. De identificerer denne exciton baseret på en systematisk analyse og sammenligning af eksperimentelle PL-spektre, drejningsvinkelafhængige DFT-båndstrukturberegninger, mere nøjagtige DFT-GW-beregninger og de avancerede optiske beregninger ved hjælp af GW-BSE-tilgangen.

Eksperimenterne viser, at den nye exciton ved omkring 1,35 eV i WS2/WSe2 heterobillag afhænger af snoningsvinklen (figur 1b), der udviser karakteristikken af ​​den såkaldte "mellemlagsexciton". Derefter brugte de back focal plane imaging-teknikken (Fourier imaging) til at kvantificere orienteringen af ​​overgangsdipolmomentet for TDE i WS₂ /WSe₂ heterobilag i figur 1c. k -Rumemissionsmønsteret for TDE viser en dipolkarakter i planet, uafhængig af snoningsvinklen.

Yderligere analyse indikerer, at denne "mellemlags-exciton" faktisk er en intra-lags-eksktion bidraget fra WS₂ lag, og hovedbeviset inkluderer:(1) Sammenligningen af ​​de eksperimentelle PL-spektre og det beregnede absorptionsspektrum (figur 2d) viser, at 1,35 eV i PL-spektrene passer godt med de beregnede 1,36 eV; (2) Momentum indirekte overgangskarakteren af ​​1,36 eV peak i det optiske absorptionsspektrum er også blevet valideret af nulleddensiteten af ​​exciterede tilstande (figur 2d) omkring 1,36 eV; (3) Den excitoniske vægtanalyse viser tydeligt, at excitontilstanden 1,36 eV hovedsageligt er forårsaget af overgangen Γ-K; (4) Analysen af ​​reelle rumfordeling af ladningstætheden af ​​excitonen 1,36 eV (figur 2e) viser, at både elektronen og hullet kommer fra WS₂ kun lag.

Mellemlags excitondannelse, afslapning og transport i TMD'er van der Waals heterostrukturer