Ændring af farven på laserlys på femtosekunders tidsskala

Hvordan kan farven på laserlys ændres? En populær metode til at opnå dette er den såkaldte anden harmoniske generation (SHG) effekt, som fordobler lysfrekvensen og dermed ændrer dens farve. Imidlertid, at observere denne ikke -lineære effekt kræver en polær krystal, hvor inversionssymmetri brydes. Af denne grund, identificering af krystaller, der kan fremkalde stærk SHG, er et vigtigt forskningstema med anvendelser inden for materialevidenskab.

Observation af ikke-lineære optiske fænomener som SHG kræver en begrænset andenordens elektrisk modtagelighed, som opstår inden for enhver polær struktur uden inversionssymmetri og stærkt laserlys eller pulser. I koboltoxid af perovskit-typen BiCoO3, der blev brugt i dette arbejde, et apikalt iltskifte langs c-aksen og en Co-O5-pyramide er til stede i enhedscellen, hvilket resulterer i symmetribrud og en stor spontan polarisering ved stuetemperatur. For laserpulsen, den stærke elektromagnetiske bølge med et elektrisk felt op til ~ 1 MV/cm i THz -energiregionen blev udviklet af Hideki Hirori og hans team på iCeMS og blev brugt til at opnå ultrahurtig kontrol af BiCoO3s ikke -lineære adfærd.

Yoichi Okimoto ved Tokyo Institute of Technology og kolleger var specifikt interesseret i at forstå, hvordan intensiteten af ​​SHG fra BiCoO3 -krystallen ændres, når den bestråles med en THz (dvs. langt-infrarød) laserpuls ved stuetemperatur. Især en hidtil uset forbedring af SHG med mere end 50 % blev observeret, hvilket indikerer, at anvendelse af THz -laserlys på denne måde kan forbedre værdien af ​​ikke -lineære krystaller betydeligt. Ud over, denne effekt forekommer på 100 femtosekund (10-13 sek.) tidsskala, foreslår mulig anvendelse på ultrahurtige optoelektroniske enheder.

Mekanisk, den ultrahurtige forstærkning af det andet harmoniske signal kan forstås i form af d-d-overgange fra besatte til ubeboede tilstande, der eksisterer omkring det brede energibånd af den påførte THz-puls. De fotoeksciterede elektroner forlænger de apikale iltatomer i Co-O5-pyramiderne i krystalstrukturen via elektron-fonon-kobling, og dermed forøge dens polære struktur (og dermed andenordens elektrisk modtagelighed).

Fremtidige undersøgelser af den fotoeksciterede tilstand af BiCoO3 og andre polaroxidmaterialer vil overveje ikke-lineære optiske responser af højere orden samt ultrahurtige strukturelle målinger ved hjælp af THz-pulsen til at belyse yderligere mekanistiske detaljer om disse fascinerende materialer.