Ny type koblede elektronisk-strukturelle bølger opdaget i magnetit

Et internationalt team af forskere afdækkede eksotiske kvanteegenskaber gemt i magnetit, det ældste magnetiske materiale kendt for menneskeheden. Undersøgelsen afslører eksistensen af ​​lavenergibølger, der angiver den vigtige rolle, elektroniske interaktioner med krystalgitteret har. Dette er endnu et skridt mod fuldstændig forståelse af metal-isolator faseovergangsmekanismen i magnetit, og især at lære om de dynamiske egenskaber og kritiske opførsel af dette materiale i nærheden af ​​overgangstemperaturen.

Magnetit (Fe ₃ O ₄ ) er et almindeligt mineral med stærke magnetiske egenskaber, der blev dokumenteret i det antikke Grækenland. I første omgang, det blev hovedsageligt brugt i kompasser, og senere i mange andre enheder, såsom dataregistreringsværktøjer. Det anvendes også bredt til katalytiske processer. Selv dyr drager fordel af egenskaberne ved magnetit ved påvisning af magnetfelter - f.eks. magnetit i fuglenes næb kan hjælpe dem med navigation.

Fysikere er også interesserede i magnetit, fordi omkring en temperatur på 125 K, det viser en eksotisk faseovergang, opkaldt efter den hollandske kemiker Verwey. Denne Verwey-overgang var også den første fase metal-til-isolator-transformation observeret historisk. Under denne ekstremt komplekse proces, den elektriske ledningsevne ændres med så meget som to størrelsesordener og en omlejring af krystalstrukturen finder sted. Verwey foreslog en transformationsmekanisme baseret på placeringen af ​​elektroner på jernioner, hvilket fører til udseendet af en periodisk rumlig fordeling af Fe ₂ ⁺ og Fe ₃ ⁺ opladninger ved lave temperaturer.

I de seneste år, strukturelle undersøgelser og avancerede beregninger har bekræftet Verwey -hypotesen, samtidig med at det afslører et meget mere komplekst mønster af ladningsfordeling (16 ikke-ækvivalente positioner af jernatomer) og beviser eksistensen af ​​en orbital orden. De grundlæggende komponenter i denne ladningsorbitale orden er polaroner-kvasipartikler dannet som følge af en lokal deformation af krystalgitteret forårsaget af den elektrostatiske interaktion mellem en ladet partikel (elektron eller hul), der bevæger sig i krystallen. I tilfælde af magnetit, polaronerne har form af trimeroner, komplekser lavet af tre jernioner, hvor det indre atom har flere elektroner end de to ydre atomer.

Den nye undersøgelse, offentliggjort i tidsskriftet Naturfysik , blev udført af forskere fra mange førende forskningscentre rundt om i verden. Formålet var at eksperimentelt afdække excitationer, der er involveret i magnetitens ladningsorbitale rækkefølge, og beskrive dem ved hjælp af avancerede teoretiske metoder. Den eksperimentelle del blev udført på MIT (Edoardo Baldini, Carina Belvin, Ilkem Ozge Ozel, Nuh Gedik); magnetitprøver blev syntetiseret ved AGH University of Science and Technology (Andrzej Kozlowski); og de teoretiske analyser blev udført flere steder:Institute of Nuclear Physics of the Polish Academy of Sciences (Przemyslaw Piekarz, Krzysztof Parlinski), Jagiellonian University og Max Planck Institute (Andrzej M. Oles), universitetet i Rom "La Sapienza" (Jose Lorenzana), Northeastern University (Gregory Fiete), University of Texas i Austin (Martin Rodriguez-Vega), og det tekniske universitet i Ostrava (Dominik Legut).

"På Institute of Nuclear Physics fra det polske videnskabsakademi, vi har gennemført undersøgelser af magnetit i mange år, ved hjælp af beregningsmetoden med de første principper, "forklarer prof. Przemyslaw Piekarz." Disse undersøgelser har vist, at elektronernes stærke vekselvirkning med gittervibrationer (fononer) spiller en vigtig rolle i Verwey -overgangen. "

Forskerne ved MIT målte den optiske reaktion af magnetit i ekstrem infrarød ved flere temperaturer. Derefter, de belyste krystallen med en ultrakort laserpuls (pumpestråle) og målte ændringen i fjern-infrarød absorption med en forsinket sondepuls. "Dette er en kraftfuld optisk teknik, der gjorde det muligt for os at se nærmere på de ultrahurtige fænomener, der styrer kvanteverdenen, "siger prof. Nuh Gedik, leder af forskningsgruppen på MIT.

Målingerne afslørede eksistensen af ​​lavenergi-excitationer af trimeronordenen, der svarer til ladningssvingninger koblet til en gitterdeformation. Energien i to sammenhængende tilstande falder til nul, når man nærmer sig Verwey -overgangen - hvilket angiver deres kritiske adfærd nær denne transformation. Avancerede teoretiske modeller tillod dem at beskrive de nyopdagede excitationer som en sammenhængende tunneling af polaroner. Energibarrieren for tunneleringsprocessen og andre modelparametre blev beregnet ved hjælp af densitet funktionel teori (DFT), baseret på den kvantemekaniske beskrivelse af molekyler og krystaller. Inddragelsen af ​​disse bølger i Verwey-overgangen blev bekræftet ved hjælp af Ginzburg-Landau-modellen. Endelig, beregningerne udelukkede også andre mulige forklaringer på det observerede fænomen, herunder konventionelle fononer og orbital excitationer.

"Opdagelsen af ​​disse bølger er af afgørende betydning for at forstå egenskaberne ved magnetit ved lave temperaturer og Verwey -overgangsmekanismen, "skriver Dr. Edoardo Baldini og Carina Belvin fra MIT, artiklens hovedforfattere. "I en bredere sammenhæng, disse resultater viser, at kombinationen af ​​ultrahurtige optiske metoder og state-of-the-art beregninger gør det muligt at studere kvantematerialer, der er vært for eksotiske faser af stof med ladning og orbital orden. "

De opnåede resultater fører til flere vigtige konklusioner. Først, trimeronordenen i magnetit har elementære excitationer med en meget lav energi, absorberende stråling i det langt-infrarøde område af det elektromagnetiske spektrum. Sekund, disse excitationer er kollektive udsving i ladning og gitterdeformationer, der udviser kritisk adfærd og dermed er involveret i Verwey -overgangen. Endelig, resultaterne kaster nyt lys over den kooperative mekanisme og dynamiske egenskaber, der ligger til grund for denne komplekse faseovergang.

"Hvad angår planerne for vores teams fremtid, som en del af de næste faser af arbejdet har vi til hensigt at fokusere på at udføre teoretiske beregninger, der sigter mod bedre at forstå de observerede koblede elektronisk-strukturelle bølger, "slutter prof. Piekarz.