Forskere realiserer real-time GW-BSE undersøgelser af spin-dal exciton dynamik

Prof. Zhao Jins forskerhold fra University of Science and Technology of China (USTC) har gjort vigtige fremskridt i udviklingen af ​​spin-valley exciton-dynamik. Forskningen udviklede en ab initio nonadiabatic molecular dynamics (NAMD)-metode baseret på spin-opløst exciton-dynamik. Holdet fik det første klare og komplette fysiske billede af dalens exciton-dynamik i MoS ₂ fra perspektivet af første-principper-beregninger baseret på GW plus real-time Bethe-Salpeter-ligning (GW + rtBSE-NAMD).

Metoden kan nøjagtigt inkludere mange-kropseffekter på niveau med de første principper og bryde igennem flaskehalsen i GW+BSE-metoden i tidsafhængig dynamik. Forskningsresultaterne blev offentliggjort i Videnskabens fremskridt .

Fra undersøgelser på MoS ₂ , forskningen giver et omfattende billede af spin-dal exciton-dynamik, hvor elektron-fonon (e-ph) spredning, spin-orbit interaktion (SOI), og elektron-hul (e-h) interaktioner kommer i spil kollektivt.

I dette arbejde, holdet udvikler en ab initio NAMD-metode baseret på GW plus realtidsudbredelse af BSE (GW + rtBSE-NAMD). SOI er inkluderet ved at bruge spinor basissæt, og e-ph-koblingen simuleres ved at kombinere ab initio MD (AIMD) med BSE i realtid. Holdet brugte den stive dielektriske funktionstilnærmelse og brugte GW + rtBSE-NAMD til at undersøge spin-dal exciton-dynamikken i monolags MoS ₂ .

Det blev fundet, at intervalley lyse exciton-overgangen inducerer hurtig daldepolarisering inden for få picosekunder, som giver direkte bevis for, at e-h-udvekslingsinteraktion spiller en væsentlig rolle i de intervalley lyse excitonovergange i TMD-systemer.

Den nyudviklede GW + rtBSE-NAMD metode giver et kraftfuldt værktøj til at undersøge tids- og spin-opløst exciton-dynamik. Denne metode kan også i vid udstrækning anvendes på andre materialesystemer til at studere vigtige fysiske problemer såsom exciton afslapning, livstid, dissociation, og interaktion med defekter, åbner døren til området exciton-dynamik i solide materialer baseret på de første principper.