Superopløst kohærent Raman-spektroskopi med kvantelys

I de senere år er sammenfiltrede fotoner - en populær kvantelyskilde - blevet brugt i vid udstrækning inden for kvantebilleddannelse, optisk interferometri, kvanteberegning, kvantekommunikation og andre områder. Spontan parametrisk nedkonvertering genererer de sammenfiltrede fotonpar med bevaret energi og momentum, således at kvantekorrelationen i rum og tid er kodet. En sådan egenskab muliggør en kvantefordel, der overvinder diffraktionsgrænsen for klassiske impulser inden for billeddannelse og detektion.

Et af de længe eksisterende flaskehalsproblemer inden for molekylær spektroskopi er at detektere ultrahurtige elektroniske processer på femtosekundskalaen. Dynamikken i elektronkohærens er særlig vigtig. Begrænset af tids-frekvensopløsningen og de usammenhængende kanaler i exciterede tilstande, kan eksisterende Raman-teknologi dog ikke bruges til dette formål.

I et nyligt udgivet papir i Light:Science &Applications , Professor Zhedong Zhang fra Institut for Fysik ved City University of Hong Kong og kolleger har udviklet en femtosekund tidsopløst kohærent Raman-spektroskopi med sammenfiltrede fotoner, der fører til QFRS (Quantum femtosecond Raman-spektroskopi).

Specifikt er en superopløst karakter af Raman-signalet som følge af en manipulation af fotonsammenfiltring vist i deres arbejde - både den tidsmæssige og spektrale opløsning kan opnås samtidigt. QFRS er kun følsom over for den elektroniske sammenhæng.

Dette gør den unikt velegnet til at detektere den elektronisk exciterede tilstandsdynamik i løbet af en kort tidsskala ~50 fs. En sådan fordel er ikke opnåelig i de tidligere undersøgte Raman-teknikker, som var flaskehalsede af enten det hurtige henfald eller tidsfrekvensopløsningerne. Værket giver nyt perspektiv til at undersøge de ultrahurtige processer i komplekse materialer som molekyler, 2D-materialer og exciton, polaritoner, da vi kan udvinde den ønskede afslapning og strålingsprocesser.

Kvante-ramanspektroskopien erstatter den klassiske probeimpuls med en signal-fotonstråle fra den sammenfiltrede fotonkilde. Den tomgangsfotonstråle tjener som den bebudede stråle til koincidensmålingen. De tidsmæssige og spektrale opløsninger kan derfor styres uafhængigt. Dette resulterer i den superopløste natur ud over konjugationen af ​​tids-frekvensforholdet. Den heterodyne detektion kan foretages yderligere for at overvåge elektronernes fase. De fremhævende steder i deres arbejde er opsummeret som følger:

"Vi designer en kvanteversion af femtosekund Raman-spektroskopi til tre formål:(1) at udføre højopløsnings anti-stokes Raman-spektroskopi i realtidsdomæne; (2) for at kunne afbilde elektrondynamik under ultrakort tidsskala; og (3 ) at være følsom over for fasen af ​​molekylære excitationer, så detektionsfølsomheden slår standkvantegrænsen."

"Vores arbejde udvider det sammenfiltrede lyss horisont betydeligt og komplimenterer spektroskopiske fremskridt foretaget af sammenfiltret lys i sammenhæng med de optimale to fotonabsorptionsprocesser i komplekse molekyler. Dette arbejde vil hjælpe fremtidige eksperimentelle og teoretiske bestræbelser," sagde forskerne. + Udforsk yderligere

Spatiotemporal manipulation af femtosekunds lysimpulser for on-chip-enheder