Resonant uelastisk røntgenspredning afslører højenergiske nematiske spin-korrelationer i den nematiske tilstand af den jernbaserede superleder, FeSe. Billede:Beijing Normal University/Qi Tang og Xingye Lu. Kredit:Beijing Normal University/Qi Tang og Xingye Lu
Forskere fra PSI's Spectroscopy of Quantum Materials-gruppe har sammen med forskere fra Beijing Normal University løst et puslespil på forkant med forskningen i jernbaserede superledere:oprindelsen af FeSe's elektroniske nematicitet. Ved at bruge resonant uelastisk røntgenspredning (RIXS) ved den schweiziske lyskilde (SLS) opdagede de, at overraskende nok er dette elektroniske fænomen primært spin-drevet. Elektronisk nematicitet menes at være en vigtig ingrediens i højtemperatursuperledning, men om det hjælper eller hæmmer det er stadig uvist. Deres resultater er offentliggjort i Nature Physics .
I nærheden af PSI, hvor den schweiziske skov altid er til stede, er der ofte utrolig pæne bjælkebunker. Kileformede træstammer til brænde stables omhyggeligt på langs, men med lidt omtanke for deres rotation. Når partikler i et materiale spontant stiller sig op, ligesom stammerne i disse træstænger, sådan at de bryder rotationssymmetrien, men bevarer translationssymmetri, siges et materiale at være i en nematisk tilstand. I en flydende krystal betyder det, at de stavformede molekyler er i stand til at flyde som en væske i retning af deres justering, men ikke i andre retninger. Elektronisk nematicitet opstår, når elektronernes orbitaler i et materiale flugter på denne måde. Typisk manifesterer denne elektroniske nematicitet sig som anisotrope elektroniske egenskaber:for eksempel resistivitet eller ledningsevne, der udviser vidt forskellige størrelser, når de måles langs forskellige akser.
Siden deres opdagelse i 2008, har det seneste årti set enorm interesse for familien af jernbaserede superledere. Sammen med de velundersøgte cuprat-superledere udviser disse materialer det mystiske fænomen højtemperatur-superledning. Den elektroniske nematiske tilstand er et allestedsnærværende træk ved jernbaserede superledere. Alligevel, indtil nu, er den fysiske oprindelse af denne elektroniske nematicitet et puslespil; faktisk uden tvivl en af de vigtigste gåder i studiet af jernbaserede superledere.
Men hvorfor er den elektroniske nematicitet så interessant? Svaret ligger i den altid spændende gåde:at forstå, hvordan elektroner parrer sig og opnår superledning ved høje temperaturer. Historierne om elektronisk nematicitet og superledning er uløseligt forbundet - men præcis hvordan, og faktisk om de konkurrerer eller samarbejder, er et meget omdiskuteret spørgsmål.
Ønsket om at forstå elektronisk nematicitet har fået forskere til at rette deres opmærksomhed mod en bestemt jernbaseret superleder, jernselenid (FeSe). FeSe er noget af en gåde, der samtidig besidder den mest enkle krystalstruktur af alle de jernbaserede superledere og de mest forvirrende elektroniske egenskaber.
FeSe går ind i sin superledende fase under en kritisk temperatur (Tc ) på 9 K, men kan prale af en tunbar Tc , hvilket betyder, at denne temperatur kan hæves ved at lægge pres på eller dope materialet. Det kvasi-2D lagdelte materiale besidder en udvidet elektronisk nematisk fase, som forekommer under ca. 90 K. Mærkeligt nok optræder denne elektroniske nematicitet uden den langrækkende magnetiske orden, som den typisk ville gå hånd i hånd med, hvilket fører til livlig debat omkring dets oprindelse :nemlig om disse er drevet af orbital- eller spin-frihedsgrader. Fraværet af magnetisk rækkefølge i FeSe giver mulighed for at få et klarere syn på den elektroniske nematicitet og dens samspil med superledning. Som følge heraf føler mange forskere, at FeSe kan være nøglen til at forstå puslespillet med elektronisk nematicitet på tværs af familien af jernbaserede superledere.
Måling af spin-excitationsanisotropierne med resonant uelastisk røntgenspredning (RIXS)
For at bestemme oprindelsen af FeSe's elektroniske nematicitet, vendte forskere fra PSI's Spectroscopy of Quantum Materials Group sig til teknikken med resonant uelastisk røntgenspredning (RIXS) ved ADRESS-strålelinjen af den schweiziske lyskilde (SLS). Ved at kombinere principperne for røntgenabsorption og emissionsspektroskopier er denne teknik et yderst effektivt værktøj til at udforske et materiales magnetiske eller spin-excitationer.
"Hos PSI har vi en af de mest avancerede opsætninger til RIXS i verden. Blandt de første til at skubbe til denne teknik for 15 år siden, har vi nu etableret et meget veludviklet anlæg til denne type eksperimenter," forklarer Thorsten Schmitt , der ledede undersøgelsen sammen med Xingye Lu fra Beijing Normal University. "Især egenskaberne ved synkrotronstrålingen på grund af SLS-ringdesignet er ideelle til det bløde røntgenområde, som disse eksperimenter blev udført i."
For at studere spinanisotropierne af FeSe ved hjælp af RIXS skulle forskerne først overvinde en praktisk forhindring. For at måle den anisotrope nematiske adfærd skulle prøven først "aftvinges". Twinning opstår, når krystaller i stablede lag er justeret med samme sandsynlighed langs vilkårlige retninger, hvorved enhver information om anisotrop adfærd skjules. Detwinning er en almindelig krystallografisk prøveforberedelsesteknik, hvor der typisk påføres et tryk på prøven, som får krystallerne til at justere langs strukturelle retninger.
For FeSe virker dette ikke. Påfør dette tryk på FeSe, og det bløde materiale deformeres simpelthen - eller går i stykker. Derfor brugte holdet en metode til indirekte detwinning, hvor FeSe limes til et materiale, der kan være afvindet:bariumjernarsenid (BaFe2 Som2 ). "Når vi anvender et uniaksialt tryk på BaFe2 Som2 , dette genererer en belastning på omkring 0,36 %, hvilket er lige nok til at afvinde FeSe på samme tid," forklarer Xingye Lu, som tidligere havde demonstreret dets gennemførlighed sammen med Tong Chen og Pengcheng Dai fra Rice University til studier af FeSe med uelastisk neutron spredning.
Uelastiske neutronspredningsforsøg havde afsløret spin-anisotropier i FeSe ved lav energi; men måling af høj -energi-spin-excitationer, var essentielle for at forbinde disse spin-fluktuationer til den elektroniske nematicitet. Måling af spin-excitationer ved en energiskala på omkring 200 meV - et godt stykke over energiadskillelsen mellem de orbitale energiniveauer - ville gøre det muligt at udelukke orbitale frihedsgrader som en kilde til den elektroniske nematicitet. Med succesfuld afvinding kunne forskerne undersøge de afgørende højenergi-spin-excitationer af FeSe og også BaFe2 Som2 , ved hjælp af RIXS.
Forskerne undersøgte spin-anisotropi i Fe-Fe-bindingsretningen. For at bedømme spin-anisotropien målte holdet spin-excitationer langs to ortogonale retninger og sammenlignede svarene. Ved at udføre målinger under stigende temperatur kunne holdet bestemme den kritiske temperatur, ved hvilken nematisk adfærd forsvandt, og sammenligne observationer af spinanisotropier med elektroniske anisotropier, observeret gennem resistivitetsmålinger.
Forskerne målte først afvindet BaFe2 Som2 , som har en velkarakteriseret, anisotropisk spin-struktur og langtrækkende magnetisk orden og brugte dette som reference. Målinger af spin-excitationsresponset langs de to ortogonale retninger viste en klar asymmetri:manifestationen af nematiciteten.
Holdet udførte derefter det samme eksperiment i afvindet FeSe. På trods af manglen på magnetisk bestilling observerede de en meget stærk spinanisotropi med hensyn til de to akser. "Ekstraordinært kunne vi afsløre en spin-anisotropi, der kan sammenlignes - hvis ikke større - med den i det allerede meget anisotrope BaFe2 Som2 ," siger Xingye Lu. "Denne spinanisotropi aftager med stigende temperatur og forsvinder omkring den nematiske overgangstemperatur - den temperatur, hvor materialet ophører med at være i en elektronisk nematisk tilstand."
Oprindelsen af elektronisk nematicitet i FeSe:Mod en bedre forståelse af elektronisk adfærd i jernbaserede superledere
Energiskalaen for spin-excitationerne på omkring 200 meV, hvilket er meget højere end adskillelsen mellem orbitalniveauerne, viser, at den elektroniske nematicitet i FeSe primært er spin-drevet. "Det var en stor overraskelse," forklarer Thorsten Schmitt. "Vi kunne nu skabe forbindelsen mellem elektronisk nematicitet, der manifesterer sig som anisotropisk resistivitet, med tilstedeværelsen af nematicitet i spin-excitationerne."
Men hvad betyder disse fund? Samspillet mellem magnetisme, elektronisk nematicitet og superledning er et nøglespørgsmål i ukonventionelle superledere. Det antages, at kvanteudsving af elektronisk nematicitet kan fremme højtemperatursuperledning i jernbaserede superledere. Disse fund giver et længe efterspurgt indblik i mekanismen for elektronisk nematicitet i FeSe. Men mere generelt tilføjer de en vigtig brik til puslespillet med at forstå elektronisk adfærd i jernbaserede superledere, og i sidste ende, hvordan dette hænger sammen med superledning. De næste skridt vil være at finde ud af, om spin-drevet elektronisk nematisk adfærd fortsætter i andre medlemmer af den jernbaserede superlederfamilie, og desuden, om mistanke om, at det kan opstå i andre retninger end Fe-Fe-bindingsaksen, er korrekte. + Udforsk yderligere