Nyt spil på 1T-fase tantaldisulfid:Forskere afslører en skjult elektronisk tilstand

Forskning udspiller sig ofte som en flertrinsproces. Løsningen på et spørgsmål kan udløse flere, og inspirere videnskabsmænd til at nå længere og se på det større problem fra flere forskellige perspektiver. Sådanne projekter kan ofte være katalysatoren for samarbejder, der udnytter ekspertisen og kapaciteten hos forskellige teams og institutioner, efterhånden som de vokser.

I et halvt århundrede har forskere dykket ned i mysterierne bag 1T-fase tantaldisulfid (1T-TaS₂ ), et uorganisk lagdelt materiale med nogle spændende kvanteegenskaber, såsom superledningsevne og ladningsdensitetsbølger (CDW).

For at låse op for den komplekse struktur og adfærd af dette materiale, nåede forskere fra Jozef Stefan Institute i Slovenien og Université Paris-Saclay i Frankrig ud til eksperter, der brugte Pair Distribution Function (PDF) beamline ved National Synchrotron Light Source II (NSLS-II) ), et US Department of Energy (DOE) Office of Science User Facility placeret på DOE's Brookhaven National Laboratory, for at lære mere om materialets struktur.

Mens holdet i Slovenien havde studeret denne slags materialer i årtier, manglede de den specifikke strukturelle karakterisering, som PDF kunne give.

Resultaterne af dette samarbejde, for nylig offentliggjort i Nature Communications , afslørede en skjult elektronisk tilstand, der kun kunne ses af en lokal struktursonde som parfordelingsfunktionsteknikken. Med en mere komplet forståelse af 1T-TaS₂ s elektroniske tilstande, kan dette materiale en dag spille en rolle i datalagring, kvanteberegning og superledning.

Et bedre udsigtspunkt giver et bedre udsyn

Når videnskabsmænd studerer et materiale, ønsker de nogle gange at se, hvordan atomer er arrangeret over det korte område - en 10 nanometer skala - og nogle gange ønsker de at se, hvordan mønstrene i en atomstruktur gentager sig over det lange område, såsom en mikrometer skala .

Forskellen mellem disse skalaer kan sammenlignes med at se på nogle få forskellige bygninger på en gade versus den måde, bygninger er arrangeret over flere byblokke. Hver af disse opgaver kræver et meget forskelligt udsigtspunkt. Når man studerer et materiales egenskaber, kan forskerne muligvis kun se bestemt adfærd på en bestemt længdeskala.

"Vi laver flere typer målinger ved strålelinjen," forklarede den ledende strålelinjeforsker Milinda Abeykoon. "Normalt bruger vi røntgenpulverdiffraktion (XRD) til at karakterisere langrækkefølgen af ​​en prøve, men i dette materiale havde vi mistanke om sameksistensen af ​​kortrækkende ordnede funktioner, der kunne føre til dets interessante egenskaber, så PDF var ideel til denne form for strukturel karakterisering.

"Strålelinjen har også specialiseret udstyr, såsom den kombinerede cryostream- og varmluftblæseropsætning, som var afgørende for, at vi kunne opdage nogle af de subtile temperaturafhængige egenskaber ved dette materiale over et meget bredt temperaturområde."

"Du kan have et materiale, der ligner et ideelt, langtrækkende ordnet system, når det observeres ved hjælp af XRD, men strukturelle afvigelser i en kortere skala kan detekteres, når PDF bruges," sagde Emil Bozin, en videnskabsmand, der leder PDF-forskningen inden for Condensed Matter Physics and Materials Science (CMPMS) Division ved Brookhaven National Laboratory og en af ​​hovedforfatterne af dette papir.

"Hvis vi ikke anvendte denne teknik, ville vi ikke have kunnet se, at der faktisk var en skjult kortrækkende ordre i systemet, som alle tidligere brugte sonder havde overset. Der er et vigtigt lokalt strukturelt aspekt ved det. "

1T-TaS₂ :Et lagdelt materiale fyldt med overraskelser

Overgangsmetal dichalcogenider eller TMD'er er en klasse af materialer konstrueret med atomisk tynde lag. TMD'er har et overgangsmetal, der sidder mellem to lag af kalkogener, materialer, der indeholder oxygen, svovl og selen. Hvert af disse materialelag er kun ét atom tykt – en milliontedel af tykkelsen af ​​en hårstrå.

I tilfælde af 1T-TaS₂ , er et tyndt lag tantal klemt mellem to svovllag. Hvert materiale har sin egen særegne, lagdelte struktur, men når lagene kombineres, interagerer elektroner med hinanden i dette anderledes miljø og skaber nye egenskaber.

TMD'er er blevet undersøgt i mange årtier, da de viser fascinerende, men komplekse CDW'er, når de afkøles. CDW'er er en særlig langrækkende ordnet justering af afgifter, der kan være drevet af forskellige faktorer; i forskellige TMD-materialer stables lag på subtilt forskellige måder. Hvordan strukturen ordner sig selv skaber et meget specifikt system.

1T-TaS₂ er speciel på mange måder. Ligesom andre TMD'er udviser det denne CDW, men i modsætning til de andre, der forbliver metalliske, hvilket betyder, at de leder elektrisk strøm godt, er dette særlige system faktisk isolerende i sin CDW-tilstand.

CDW er et kvantefænomen, der involverer bevægelse af elektroner, der danner et gentaget mønster i et materiale. Dette arrangement påvirker materialets elektroniske og strukturelle egenskaber og åbner det op for forskellige applikationer, herunder hukommelseslagring, sensorteknologi og kvanteberegning.

Et andet bemærkelsesværdigt træk ved 1T-TaS₂ er, at det er et kandidatmateriale til kvantespinvæske. Kvantespinvæsker er paramagnetiske systemer, hvilket betyder, at materialet ikke har nogen magnetisk rækkefølge. På grund af kvanteudsving ordner deres spin aldrig, selv ved lave temperaturer. Disse materialer er kendetegnet ved kvantesammenfiltring, hvilket har bragt dem til forskere inden for topologisk kvanteberegning.

"Dette er et koncept, der er blevet udforsket dybt i teoretisk forstand," sagde Bozin, "men der er få data om det faktiske systems realisering af disse koncepter. Selvom vi ikke tackler dette problem direkte i vores undersøgelse, er det et af de vigtigste egenskaber ved dette materiale, der gør det så interessant, hvis det er bevist, at dette materiales teoretiske spin-væsketilstand faktisk kan stabiliseres, åbner det op for nye muligheder i kvanteinformationsvidenskabens verden."

Lyser på nye faser

"1T-TaS₂ er ikke kun interessant på grund af dets potentiale inden for kvanteberegning. Der er også applikationer inden for klassisk databehandling, som er af mere umiddelbar praktisk interesse," sagde Dragan Mihailovic, leder af afdelingen for komplekse stoffer ved Jozef Stefan Institute i Slovenien og en af ​​hovedforfatterne af denne artikel.

"Vi opdagede, at dette materiale gør noget virkelig ekstraordinært, når det udsættes for meget korte lys- eller elektricitetsimpulser. Disse impulser kan forårsage en ændring af ladningskonfigurationen i CDW, hvilket igen fører til et stort fald i elektrisk modstand.

"Ved lave temperaturer kan disse ændringer gå ind i en 'metastabil' ledende tilstand, som kontrollerbart kan skiftes tilbage til den isolerende tilstand efter behag. Dette har praktiske anvendelser inden for databehandling, såsom hukommelseslagring, som teamet i Slovenien allerede begynder at udforske. med nøgleaktører i teknologiindustrien.

"De vigtigste fordele kommer fra den kendsgerning, at sådanne enheder udviser sub-picosecond-modstandsskiftetider og har rekordlav dissipation i atto-Joule-området. Kombineret med fremragende cykel- og skaleringsegenskaber er sådanne "opladningskonfigurationshukommelse"-enheder baseret på 1T- TaS₂ er meget lovende til alle slags kryocomputere."

"Brug af PDF-teknikken til at udforske den krystallinske struktur af 1T-TaS₂ over et bredt temperaturområde lavede vi adskillige meget overraskende observationer," bemærkede Abeykoon. "Materialets temperatur ændrer den elektroniske struktur."

Efterhånden som temperaturen sænkes, går materialet ind i CDW-tilstanden, hvor materialets langrækkende rækkefølge begynder at forvrænge og ændre sig. Under 50 K - de temperaturer, hvor anvendelsen af ​​hurtige lysimpulser resulterer i en metastabil tilstand - udviser materialet en uventet strukturel forvrængning, der kobler tilstødende tantallag. Denne forvrængning kan være nøglen til at opnå en langvarig tilstand skabt af impulser.

Omvendt fjerner opvarmning af materialet over 550 K CDW fuldstændigt, hvilket burde resultere i et uforvrænget materiale.

"Overraskende nok fortsætter kortdistanceforvrængninger svarende til dem, der ses ved lav temperatur, på lokal skala ved temperaturer langt over CDW-staten," forklarede Abeykoon. "Dette resultat giver en idé om, hvad der driver dannelsen af ​​CDW i dette system."

Disse højtemperaturforvrængninger stammer fra polaroner, kvasipartikler skabt af elektroner, når de bevæger sig gennem et materiales gitterstruktur og interagerer med det lokalt. Over 600 K begynder systemets lagdelte struktur at ændre sig irreversibelt. Det konverterer fra en homogen stabling af én type svovl-tantal-svovl-sandwichlag til en heterogen stak, hvor hvert andet sandwichlag skifter type.

Efterhånden som ændringen sker, falder antallet af polaroner med 50 %. Det betyder, at polaronerne kun foretrækker én type sandwichlag – det, der ses i uberørt 1T-TaS₂ .

"Dette giver umiskendeligt bevis for eksistensen af ​​polaroner langt over CDW-ordretemperaturen, som aldrig er blevet observeret før," sagde Mihailovic.

Ladningsrækkefølgen af ​​dette materiale - mønsterelektronerne skaber baseret på deres tæthed i forskellige områder af et materiale - er drevet af en helt anden mekanisme, end man traditionelt ville forvente. Ordningen involverer krystallisation af polaroner til deres egen ordnede tilstand. Dette ligner noget kendt som en "Wigner Crystal", som beskriver elektroner arrangeret i en fast, krystallinsk tilstand.

At forstå de komplekse elektroniske egenskaber af dette materiale, og hvordan man kontrollerer dem, åbner op for et væld af potentielle anvendelser inden for elektronik, sansning og databehandling, men der er stadig så meget mere at lære. Selvom disse skjulte tilstande, der udvises, når man rammer materialet med ultrahurtige laserimpulser, er blevet set tidligere, er de aldrig blevet fuldt ud forstået.

Holdet planlægger at afkode atomstrukturen og dens forhold til ordnet ligevægtsstruktur. Den temperaturafhængige natur af den metastabile tilstand er stadig ikke fuldt ud forstået. For fuldt ud at realisere de optiske og elektriske koblingsmuligheder af dette materiale til højteknologiske applikationer ved varmere temperaturer, er forskere nødt til at bestemme flere detaljer om denne tilstand.

"Der er stadig flere uudforskede områder i dette system," sagde Bozin, "inklusive den lokale struktur. Vores undersøgelse har afsløret, at dette system faktisk er meget mere komplekst, og det var allerede komplekst til at begynde med. Der er hemmeligheder om dette materiale, som bliver ved med at komme ud, og det vil de fortsætte med gennem årtier."

Flere oplysninger: E. S. Bozin et al., Krystallisation af polaroner gennem ladnings- og spin-bestillingsovergange i 1T-TaS₂ , Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42631-6

Journaloplysninger: Nature Communications

Leveret af Brookhaven National Laboratory