Forskere foreslår en dynamisk ladning og oxidationstilstand for enkeltatom-katalysatorer

Forurenende stoffer, der kommer ud af bilers udstødning, er skadelige for miljøet og folkesundheden. Med det mål at begrænse bilers emissioner, US Department of Energy (DOE) udsendte en udfordring til videnskabsmænd verden over:katalytisk omdannelse af 90 procent af alle kritiske forurenende stoffer (kulbrinter, CO ₂ , INGEN _x osv.) i bilers udstødning til mindre skadelige stoffer ved 150ºC. Imidlertid, nanopartikelbaserede heterogene katalysatorer - som den trevejs udstødningskatalysator, der bruges i biler - fungerer bedst ved høje temperaturer (mellem 200 og 400ºC), hvilket får 150ºC DOE-udfordringen til at virke svær at nå.

Nu, forskere fra López-gruppen, har studeret i detaljer opførselen af ​​enkelt Pt-atomer understøttet på CeO ₂ - hvad forskerne hævder ville overgå de Pt-nanopartikler, der understøttes af CeO ₂ i øjeblikket ansat i tre-vejs udstødningskatalysatoren. Resultaterne, udgivet i Naturmaterialer , viser, at den almindelige antagelse om en statisk ladning i Single-Atom Catalyse er oversimplificeret. I stedet, forskerne foreslår en dynamisk ladning, i stand til at forklare den unikke reaktivitet fundet for aktiverede enkelte platinatomer på ceriumoxid, som igen kan udføre CO-oxidation, der opfylder DOE 150ºC-udfordringen for emissioner.

Dynamisk ladning og oxidationstilstand

Siden Single-Atom Catalyse-feltet blomstrede, Forskere har arbejdet på at forstå den intime adfærd ved grænsefladen mellem Single-Atom Catalysts og oxiderne, der understøtter dem, håber, at denne viden vil tillade tuning af deres katalytiske aktivitet. Forskerne fra López-gruppen kombinerede Density Functional Theory (DFT) og de første principper Molecular Dynamics (BOMD) for at belyse, hvad der præcist foregår ved grænsefladen.

Simuleringerne afslørede et metastabilt system, hvor Pt-atomerne har flere overlappende oxidationstilstande, lader katalysatoren skifte fra en tilstand til en anden. Disse dynamisk indbyrdes forbundne oxidationstilstande er "et helt nyt koncept, "som Nathan Daelman, første forfatter til undersøgelsen, forklarer.

For forskerne, det er tydeligt, at den dynamiske adfærd påvirker systemets reaktivitet og, for første gang, de har været i stand til at forklare Pt-aktiveringstrinnet, der er nødvendigt for, at tre-vejs udstødningskatalysatorerne kan fungere korrekt under DOE 150ºC arbejdsforhold. Til forskerne, de næste trin vil være at arbejde med at udarbejde en model af mekanismen, der vil være i stand til med temperatur at forudsige det katalytiske systems opførsel.