3D-ordnet kanal forbedrer elektrokatalyse

Et team ledet af prof. YU Shuhong og prof. HOU Zhonghuai fra University of Science and Technology of China (USTC) fra det kinesiske videnskabsakademi udviklede en teoristyret mikrokemisk ingeniør (MCE) tilgang til at manipulere reaktionskinetikken og dermed optimere den elektrokatalytiske ydeevne af methanoloxidationsreaktion (MOR) i 3D-ordnet og krydsbundet kanal (3DOC). Undersøgelsen blev offentliggjort i Journal of the American Chemical Society .

I mikro-nanoskala kemiteknik, to primære faktorer påvirker generelt den elektrokatalytiske kinetik ved elektrode-elektrolyt-grænsefladen, dvs. reaktionen på elektrodeoverfladen og masseoverførsel fra elektrolytten til den nære overflade og inde i diffusionslaget.

Overfladereaktionen kan optimeres ved at designe katalysatorer til nanoskala og øge porøsiteten for at øge de aktive steder, samt ved at justere den elektroniske struktur og bindingsenergi for at øge den iboende aktivitet af aktive steder. For makrokatalysator-involveret elektrokatalyse, masseoverførslen fra bulkelektrolytten til katalysatoroverfladen er hurtig nok på grund af diffusionslagets ubetydelige karakteristiske længde sammenlignet med katalysatorstørrelsen.

Imidlertid, efterhånden som katalysatoren reduceres til nanoskalaen, masseoverførslen afviger meget fra forudsigelsen af ​​traditionel teori på grund af den sammenlignelige diffusionslaglængde. Derfor, en ny metode til at optimere kinetikken af ​​givne katalysatorer er fortsat presserende for at maksimere de elektrokatalytiske ydeevner.

I dette studie, forskerne foreslog en MCE-tilgang, der involverede katalysatorprocesoptimering.

De valgte platin nanorør (Pt NT'er) som modelkatalysator, brugt luft-væske-grænsefladesamling og in-situ elektrokemisk ætsning til at konstruere en ideel 3D-ordnet og krydsbundet kanal, og brugte MOR som modelreaktionen til at teste den elektrokatalytiske ydeevne af 3DOC. Måleresultaterne viste, at der er en optimal kanalstørrelse på 3DOC for MOR.

Udover, baseret på den frie energitæthedsfunktion af elektrodeoverfladen, forskerne etablerede en omfattende kinetisk model, der kobler overfladereaktionen og masseoverførslen for nøjagtigt at regulere kinetikken og optimere MOR-ydelsen. Resultaterne viste, at forøgelse af kanalstørrelsen af ​​3DOC fremmede masseoverførslen fra bulkelektrolytten til katalysatoroverfladen, og svækkede den vertikale elektronstrøm af reaktionen i 3DOC.

Denne konkurrence mellem masseoverførsel og overfladereaktion førte til den bedste MOR-ydelse på 3DOC med en specifik størrelse. Under den optimerede kanalstørrelse, masseoverførsel og overfladereaktion i den kanaliserede mikroreaktor var begge godt reguleret.

Denne strukturelle optimering, forskellig fra det traditionelt termodynamiske katalysatordesign, sikrer en betydelig stigning i heterogen elektrokatalytisk ydeevne. Ved at bruge foreslået MCE-koblingsmasseoverførsel og overfladereaktion, den kinetiske optimering i elektrokatalyse kan realiseres. Denne MCE-strategi vil medføre et spring fremad inden for struktureret katalysatordesign og kinetisk modulering.