Ikke-invasiv billeddannelse af atomarrangement på sub-angstrom-skalaen i 2-D hybridperovskitter

Materialeforskere sigter mod at identificere atomarrangementet af 2D Ruddlesden-Popper hybrid perovskites (RPP) ved hjælp af ikke-invasiv billeddannelse; processen er dog udfordrende på grund af de organiske lags isolerende karakter og blødhed. I en ny rapport, der nu er offentliggjort i Science Advances , Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh og Kai Leng, og et team af forskere i fysik, kemi og materialer ved National University of Singapore og Palacky University Czech Republic, demonstrerede sub-angstrøm opløsning billeddannelse af bløde organiske lag og uorganiske rammer i en todimensional bly-halogenid perovskit krystal. Holdet opnåede dette ved hjælp af scanning tunneling mikroskopi og ikke-kontakt atomic force mikroskopi understøttet af teoretiske simuleringer. Resultaterne af scanningstunnelmikroskopi afslørede den atomare rekonstruktion af det uorganiske bly-halogenid-gitter og sammensætningen af ​​krystallen, mens atomic force-mikroskopi gav ubestridt visualisering af materialets overflade og bindingsinteraktioner med det uorganiske gitter. Den fælles metode gjorde det muligt for forskerne at opnå billeddannelse i atomskala og elektrostatisk potentiale af materialet for at afsløre alternative kvasi 1-D elektron- og hulkanaler ved de tilstødende tvillingegrænser.

Ruddlesden-Popper hybrid perovskites (RPP'er)

Forskerholdet beskrev todimensionelle hybride perovskiter som en bemærkelsesværdig platform for optoelektroniske enhedsapplikationer. De krediterede platformens produktivitet til en tæt forbindelse mellem excitoniske egenskaber og kvantebrøndstrukturer af bløde isolerende organiske lag klemt mellem ledende uorganiske bly-halogenider. Tilstedeværelsen af ​​to-dimensionalitet førte til fremkomsten af ​​mange kvantefænomener, samtidig med at foto- og kemisk stabilitet og afstemning af optoelektroniske egenskaber blev væsentligt forbedret. Baseret på de unikke dielektriske og kvanteeffekter etablerede Telychko et al perovskitterne som en lovende klasse af materialer til næste generation af optoelektroniske applikationer. Holdet viste, hvordan den strukturelle afslapning af uorganiske gitter af 2D perovskites fører til fremkomsten af ​​en række materialeegenskaber på atomær skala i hybride perovskitter, som hidtil var tilbage at blive undersøgt. For at forstå indflydelsen af ​​gitterarkitekturen på de iboende egenskaber af interesse, brugte de scanning tunneling mikroskopi og scanning transmission elektron mikroskopi i starten, men da nogle af disse metoder kunne forårsage strukturel skade via kollisioner af perovskites med den energiske stråle. Telychko et al brugte nylige fremskridt inden for stemmegaffel (qPlus)-baseret non-contact atomic force microscopy (nCAFM) billeddannelse med en kulilte funktionaliseret spids til atomisk løste undersøgelser. Metoderne gav et ideelt værktøj til ikke-invasiv sub-angstrom skala billeddannelse af perovskit krystaller og deres isolerende organiske lag.

Telychko et al udvalgte bly-jod perovskit-familien til den kombinerede billeddannelsesproces og beskrev perovskit-familien via en generel kemisk formel. Holdet eksfolierede bulk-perovskit-krystallerne mekanisk for at producere monolag og få-lags flager for at lette billeddannelsesprocessen. Ved hjælp af repræsentativ STM (scanning tunneling microscopy) opnåede forskerne et periodisk dimer-lignende mønster. I modsætning hertil bemærkede de, at billeder opnået ved negative forspændinger for at indeholde rigeligt uklare træk på grund af ustabiliteten ved at afbilde de organiske kationer.

Berøringsfri atomic force microscopy (ncAFM) målinger

For at overvinde udfordringen med ikke-invasiv billeddannelse brugte holdet derefter non-contact atomic force microscopy (ncAFM) billeddannelse af perovskitoverfladen for at afsløre "pillignende" træk og afsløre geometrien af ​​de organiske butylammoniumkationer (betegnet BA). ⁺ ). Forskerne afslørede disse funktioner sammen med den underliggende uorganiske oktaedriske gitterarkitektur via ikke-invasiv billeddannelse af perovskitstrukturer i kvasi-3D. Holdet fik dybere indsigt i oprindelsen af ​​det unikke arrangement af kationer ved at udføre storskala tæthedsfunktionel teori og van der Waals-beregninger af perovskitten i lav temperatur for at validere den atomare perovskitstruktur. På denne måde observerede Telychko et al. de kvasi-1D tvillingegrænser af tvillingedomænesammensætningen af ​​perovskitkrystaller for første gang. De verificerede tvillingedomænets sammensætning ved at udføre Kelvin-probekraftmikroskopimålinger for at opnå ny kvantitativ indsigt i nanoskala-domænesammensætningen. Resultaterne afslørede det polariserede elektrostatiske potentiale på tværs af tvillingegrænser for første gang for at tillade langdistance-excitonudbredelse for at forbedre ydeevnen af ​​perovskit-baserede fotovoltaiske og optoelektroniske enheder.

På denne måde kombinerede Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh og Kai Leng og kolleger scanning tunneling microscopy (STM) og non-contact atomic force microscopy-målinger (ncAFM) for præcist at identificere grundtilstandskonfigurationen og mikrostrukturen af ​​Ruddlesden-Popper hybrid perovskites (RPP). STM-billeddannelsesmetoden løste den dimer-lignende atomare rekonstruktion af det underliggende uorganiske bly-halogenid-gitter, mens ncAFM lettede visualisering af overfladekationer. Holdet validerede de kombinerede billeddannelsesresultater med beregninger af tæthedsfunktionsteori, arbejdet gav detaljer om atomare strukturer og den elektrostatiske potentialfordeling på tværs af tvillingedomænet. Resultaterne har flere implikationer for den optoelektroniske ydeevne af 2D perovskit-filmene. Ved at bruge den kombinerede billeddannelsesmetode, og mere specifikt, afhængig af ncAFM, understøttede holdet et enormt potentiale for ikke-invasiv billeddannelse af en bred vifte af bløde organisk-uorganiske hybridfunktionelle materialer. Den synergistiske kombination af metoder kan facilitere dybere indsigt i teknisk relevante optoelektroniske fænomener. + Udforsk yderligere

Molekylært tynd hybrid perovskit til avancerede optoelektroniske applikationer

© 2022 Science X Network