Beregningsmodel fanger de uhåndgribelige overgangstilstande af kemiske reaktioner

Under en kemisk reaktion får molekyler energi, indtil de når det, der er kendt som overgangstilstanden - et point of no return, hvorfra reaktionen skal fortsætte. Denne tilstand er så flygtig, at det er næsten umuligt at observere den eksperimentelt.

Strukturerne af disse overgangstilstande kan beregnes ved hjælp af teknikker baseret på kvantekemi, men den proces er ekstremt tidskrævende. Et team af MIT-forskere har nu udviklet en alternativ tilgang, baseret på maskinlæring, der kan beregne disse strukturer meget hurtigere – inden for få sekunder.

Deres nye model kunne bruges til at hjælpe kemikere med at designe nye reaktioner og katalysatorer til at generere nyttige produkter som brændstoffer eller lægemidler eller til at modellere naturligt forekommende kemiske reaktioner som dem, der kunne have været med til at drive udviklingen af ​​livet på Jorden.

"Ved at vide, at overgangstilstandsstruktur er virkelig vigtig som et udgangspunkt for at tænke på at designe katalysatorer eller forstå, hvordan naturlige systemer udfører visse transformationer," siger Heather Kulik, lektor i kemi og kemiteknik ved MIT, og seniorforfatter af undersøgelsen .

Chenru Duan, Ph.D. er hovedforfatter til et papir, der beskriver værket, og som vises i dag i Nature Computational Science . Cornell University kandidatstuderende Yuanqi Du og MIT kandidatstuderende Haojun Jia er også forfattere af papiret.

Flugtige overgange

For at en given kemisk reaktion kan forekomme, skal den gennemgå en overgangstilstand, som finder sted, når den når den energitærskel, der er nødvendig for, at reaktionen kan fortsætte. Sandsynligheden for, at en kemisk reaktion finder sted, er delvist bestemt af, hvor sandsynligt det er, at overgangstilstanden vil dannes.

"Overgangstilstanden hjælper med at bestemme sandsynligheden for, at der sker en kemisk omdannelse. Hvis vi har meget af noget, som vi ikke ønsker, som kuldioxid, og vi gerne vil omdanne det til et nyttigt brændstof som methanol, er overgangen tilstand, og hvor gunstigt det er, bestemmer, hvor sandsynligt det er, at vi kommer fra reaktanten til produktet," siger Kulik.

Kemikere kan beregne overgangstilstande ved hjælp af en kvantekemimetode kendt som tæthedsfunktionsteori. Denne metode kræver dog en enorm mængde computerkraft og kan tage mange timer eller endda dage at beregne kun én overgangstilstand.

For nylig har nogle forskere forsøgt at bruge maskinlæringsmodeller til at opdage overgangstilstandsstrukturer. Imidlertid kræver modeller udviklet indtil videre, at man betragter to reaktanter som en enkelt enhed, hvor reaktanterne opretholder den samme orientering i forhold til hinanden. Alle andre mulige orienteringer skal modelleres som separate reaktioner, hvilket øger beregningstiden.

"Hvis reaktantmolekylerne roteres, så kan de i princippet før og efter denne rotation stadig gennemgå den samme kemiske reaktion. Men i den traditionelle maskinlæringstilgang vil modellen se disse som to forskellige reaktioner. Det gør, at maskinen- at lære træning meget hårdere og mindre præcis," siger Duan.

MIT-teamet udviklede en ny beregningsmetode, der gjorde det muligt for dem at repræsentere to reaktanter i en hvilken som helst vilkårlig orientering i forhold til hinanden, ved hjælp af en type model kendt som en diffusionsmodel, som kan lære, hvilke typer af processer der er mest sandsynligt, at generere en bestemt resultat. Som træningsdata til deres model brugte forskerne strukturer af reaktanter, produkter og overgangstilstande, der var blevet beregnet ved hjælp af kvanteberegningsmetoder, for 9.000 forskellige kemiske reaktioner.

"Når først modellen lærer den underliggende fordeling af, hvordan disse tre strukturer eksisterer sideløbende, kan vi give den nye reaktanter og produkter, og den vil forsøge at generere en overgangstilstandsstruktur, der parrer sig med disse reaktanter og produkter," siger Duan.

Forskerne testede deres model på omkring 1.000 reaktioner, som den ikke havde set før, og bad den om at generere 40 mulige løsninger for hver overgangstilstand. De brugte derefter en "tillidsmodel" til at forudsige, hvilke tilstande der var mest sandsynlige. Disse løsninger var nøjagtige til inden for 0,08 ångstrøm (en hundrede milliontedel af en centimeter) sammenlignet med overgangstilstandsstrukturer genereret ved hjælp af kvanteteknikker. Hele beregningsprocessen tager kun et par sekunder for hver reaktion.

"Du kan forestille dig, at det virkelig skalerer til at tænke på at generere tusindvis af overgangstilstande i den tid, det normalt ville tage dig at generere kun en håndfuld med den konventionelle metode," siger Kulik.

Modellere reaktioner

Selvom forskerne primært trænede deres model på reaktioner, der involverede forbindelser med et relativt lille antal atomer - op til 23 atomer for hele systemet - fandt de ud af, at den også kunne lave præcise forudsigelser for reaktioner, der involverer større molekyler.

"Selv hvis du ser på større systemer eller systemer katalyseret af enzymer, får du ret god dækning af de forskellige typer måder, hvorpå atomer er mest tilbøjelige til at omarrangere," siger Kulik.

Forskerne planlægger nu at udvide deres model til at inkorporere andre komponenter såsom katalysatorer, som kunne hjælpe dem med at undersøge, hvor meget en bestemt katalysator ville fremskynde en reaktion. Dette kan være nyttigt til at udvikle nye processer til fremstilling af lægemidler, brændstoffer eller andre nyttige forbindelser, især når syntesen involverer mange kemiske trin.

"Traditionelt udføres alle disse beregninger med kvantekemi, og nu er vi i stand til at erstatte kvantekemidelen med denne hurtige generative model," siger Duan.

En anden potentiel anvendelse for denne type model er at udforske de interaktioner, der kan forekomme mellem gasser fundet på andre planeter, eller at modellere de simple reaktioner, der kan have fundet sted under den tidlige udvikling af livet på Jorden, siger forskerne.

Flere oplysninger: Nøjagtig overgangstilstandsgenerering med en objektbevidst ækvivariant elementær reaktionsdiffusionsmodel, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00563-7

Journaloplysninger: Nature Computational Science

Leveret af Massachusetts Institute of Technology

Denne historie er genudgivet med tilladelse fra MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), et populært websted, der dækker nyheder om MIT-forskning, innovation og undervisning.