Videnskab
 science >> Videnskab >  >> nanoteknologi

Et komplekst samspil mellem transport og spredning på tværs af vrikkende nanoporer

Grænsefladefluktuationer i forskellige levende og ikke-levende modeller, der tages i betragtning i undersøgelsen:a) overlejring af en enhedscelle af zinkimidazolat metal-organiske strukturer observeret på to tidspunkter (indsat forstørret billede), b) termiske overfladebølger på grafen over vand, c) lysfeltbillede af en individuel Physarum polycephalum (slimskimmel) for at demonstrere aktive periodiske vaskulære sammentrækninger fra venstre mod højre, med tiden, d) skematisk fremstilling af en teoretisk model til vurdering af partikeldiffusion, transport modificeres via advektion, e) skematisk repræsentation af en todimensionel geometri, der bruges i hovedteksten til at forklare teorien. Kredit: Naturfysik , doi:https://doi.org/10.1038/s41567-018-0239-0.

Fysiker Richard Feynman fremhævede vigtigheden af ​​fluktuationer i levende stof, da han sagde, "Alt, hvad levende ting gør, kan forstås ud fra atomernes jiggling og wiggling." Dette gælder for den meget undersøgte transport drevet af fluktuationer i biologiske nanoporer og for lignende observationer i ikke-levende væskefaser, hvor bulk hydrodynamiske udsving dramatisk påvirker nanoskala dynamik. Numeriske simuleringer har også fremhævet virkningen af ​​fonontilstande i kulstofnanorør, der transporterer indesluttede partikler i dem, og undersøgelser i større skalaer har undersøgt akustiske mikrofluidiske overfladebølger, der manipulerer væsker i mikroskala. Mens disse observationer viser den kvantitative indvirkning af overfladeomrøring på transportegenskaber, der spænder over betydelige længdeskalaer, der mangler en generel teori, der forudsiger transportegenskabers afhængighed af overfladeudsving. Et sådant potentiale til aktivt eller passivt at kontrollere molekylær transport gennem nanoporer vil påvirke biosensing-applikationer.

For eksempel, på nuværende tidspunkt, det er overraskende svært at svare på, om poreoverfladefluktuationer forstærkede eller formindskede diffusiv transport. Mens overfladefluktuationer forventes at forbedre egenskaberne ved diffusion gennem inducerede hydrodynamiske strømme, geometriske buler kan fange partikler til entropisk opbremsning. Som resultat, den mere generelle situation for transport med midlertidigt varierende geometri forbliver åben. Som svar, skriver ind Naturfysik, Marbach et al. har nu etableret et generelt forhold mellem diffusiv transport og det dynamiske spektrum af overfladefluktuationer. Rammen gælder for tilfælde, hvor strukturelle fluktuationer af den begrænsende pore er induceret af termisk støj, og til aktive ikke-ligevægtsfluktuationer induceret af eksterne stimuli. Teorien blev anvendt til at forstå flere situationer, der er relevante for nanoportransport og til større konfigurationer, såsom aktive sammentrækninger i svampearter, der påvirker næringsstoftransport.

Resultaterne demonstrerede et komplekst samspil mellem transport og overfladevridning. Teorien var i fuld overensstemmelse med simuleringer af molekylær dynamik og med eksisterende observationer fra litteraturen. Resultaterne belyste virkningen af ​​poreagitation i en bred vifte af kunstige og biologiske poriner og i større skalaer i vaskulær bevægelse af svampe, tarmsammentrækninger og mikrofluidiske overfladebølger, åbner mulighed for aktivt at tune transporten over membraner via eksterne stimuli. Sådanne fænomener har potentielle anvendelser til kontrolleret pumpning i nanoskala, osmose og dynamisk ultrafiltrering på tværs af membraner.

Teorien begyndte med at analysere diffusion af en partikel begrænset mellem to svingende overflader i en simpel todimensionel geometri, kan let udvides til tre dimensioner. I første omgang, den generelle teori anvendt på flere scenarier, herunder fluktuationer, der stammer fra termisk støj og aktive (ikke-ligevægt) fluktuationer drevet af eksterne stimuli. I efterfølgende ligninger, diffusionskonstanten kunne renormaliseres til enten positiv eller negativ, da jiggling i systemet enten kunne fremskynde tingene eller bremse tingene. Yderligere scenarier blev overvejet for situationer, hvor porestrukturen undergik ikke-ligevægtsudsving på grund af en ekstern stimulus ved at tilføje en kraft til en ligning, fører til transport uden for ligevægt inden for porer.

Forbedret eller formindsket transport under poreform vrikken vs. det dimensionsløse Péclet-lignende tal for forskellige væsketransportermodeller, beskrevet i undersøgelsen. Effektiv diffusion i termisk eller aktivt fluktuerende porer blev renormaliseret via termisk dynamikspektrum eller via aktiv dynamik som beskrevet i undersøgelsen. Kredit: Naturfysik , doi:https://doi.org/10.1038/s41567-018-0239-0.

Som et resultat af den teoretiske ramme, fysikerne var i stand til at kvantificere virkningen af ​​overfladefluktuationer på transport i de modelsystemer, der blev betragtet i undersøgelsen. Typisk for højt Péclet-lignende tal (en dimensionsløs indikator for diffusion eller advektion i et system) forventes transporten at stige under strukturel jiggling gennem advektionsdomineret distribution, som observeret.

Udledning af den reducerede advektion-diffusionsligning mellem et fladt substrat og fluktuerende øvre overflade. Skematisk viser en fluktuerende grænseflade [z=h(x, y, t)] fra en referencehøjde H. Grænsefladen udgør enten en membran eller er et frit lag. Kredit: Naturfysik , doi:https://doi.org/10.1038/s41567-018-0239-0.

Transport af molekyler gennem biologiske membraner er en tæt reguleret proces, helt afgørende for levende organismer. Paradigmet kan derfor bruges i en organisme af interesse til at forstå dynamikken i spredning af næringsstoffer inden for kontraherende vaskulære netværk, da alternative strategier for hurtig spredning af næringsstoffer er afgørende for overlevelse. For eksempel, i den encellede P. polycephalum-organisme sammensat af et forbundet netværk af vener indeholdende cytoplasma, næringsstoffer kan leveres over hele kroppen gennem ikke-stationære periodiske shuttle-flows drevet af en peristaltisk bølge af sammentrækninger, der spænder over organismen.

Undersøgelsen fremhævede, at en bred vifte af situationer, der dækker en række skalaer, kan perspektiveres under den teoretiserede ramme. Teorien vil tillade identifikation af nøglekomponenter til at designe aktive kanaler. Resultaterne viste muligheden for aktivt at tune diffusion på tværs af nanoporer. Ud over, osmose kan modificeres i fluktuerende kanaler ved at udnytte porens dynamik, der er ude af ligevægt, til fremtidig udforskning. Sådanne finjusteringsmuligheder vil have betydelige anvendelser i dybdegående molekylære undersøgelser i fremtiden.

© 2018 Phys.org