Meget emissive Sb3+-doterede 0D cæsiumindiumchlorid nanokrystaller med omskiftelig fotoluminescens

Helt uorganiske blyfri luminescerende metalhalogenid nanokrystaller (NC'er) er meget vigtige i optoelektronik, men deres anvendelser er begrænset af den lave fotoluminescens (PL) effektivitet. Det er en effektiv tilgang via ns ² -metalion-doping til at skræddersy de optiske egenskaber af metalhalogenid NC'er og udvide deres anvendelser.

PL-oprindelsen af ​​ns ² -metalion-doterede metalhalogenider forbliver kontroversielle og ikke godt forstået. Desuden den kontrollerede syntese af Sb ³⁺ -dopet 0D In-baserede halogenid-NC'er og størrelseseffekten på de optiske egenskaber og dynamik i exciterede tilstande forbliver uudforsket.

I en undersøgelse offentliggjort i Nano Today , forskergruppen ledet af prof. CHEN Xueyuan fra Fujian Institute of Research on the Structure of Matter (FJIRSM) fra det kinesiske videnskabsakademi (CAS) rapporterede om den kontrollerede syntese af Sb ³⁺ -dopet 0D Cs₃ InCl₆ NC'er med justerbare størrelser og undersøgte effekten af ​​NC-størrelse på de optiske egenskaber og exciterede tilstandsdynamikker af Sb ³⁺ .

Forskerne opnåede 0D Cs₃ InCl₆ :Sb ³⁺ NC'er med justerbare størrelser ved den kontrollerede syntese baseret på en HCl-hot-injection-metode. De som syntetiserede NC'er udviser lysegrøn PL med et bredt emissionsbånd.

De undersøgte udførligt virkningerne af NC-størrelse og Sb ³⁺ koncentration på de elektroniske strukturer og PL-egenskaber af NC'erne og den exciterede tilstandsdynamik af Sb ³⁺ ved hjælp af temperaturafhængige steady-state og transient PL og ultrahurtig femtosekund transient absorption (fs-TA) spektroskopier.

På grund af den stærke elektron-fonon-kobling af Sb ³⁺ i den rumligt afgrænsede 0D-struktur af Cs₃ InCl₆ , Sb ³⁺ ioner oplevede en dynamisk Jahn-Teller-forvrængning i ³ P₁ ophidset tilstand og en off-center position i ¹ S₀ grundtilstand, hvilket resulterede i intens bredbåndsemission af Sb ³⁺ fra den inter-konfigurationsmæssige ³ P₁ → ¹ S₀ overgang med et stort Stokes-skift og et højt PL-kvanteudbytte (QY) på 52,3%.

Ydermere ved at udnytte NC'ernes hydroskopicitet demonstrerede forskerne den vand-udløste kemiske transformation af NC'erne fra grønt-emitterende C'er₃ InCl₆ :Sb ³⁺ til orange-emitterende Cs₂ InCl₅ ·H₂ O:Sb ³⁺ med en PLQY på op til 75,3 %, hvilket afslører overlegenheden af ​​Sb ³⁺ luminescens i metalhalogenid NC'er.

Disse resultater giver grundlæggende indsigt i den ophidsede tilstands dynamik i Sb ³⁺ i 0D In-baserede halogenid NC'er og lægger derved et fundament for fremtidigt design af nye blyfri metalhalogen NC'er med afstembar struktur og omskiftelig PL gennem ns ² -metalion-doping eller -legering til alsidige applikationer såsom luminescerende kemosensorer. + Udforsk yderligere

Cu+-doping øger selvfanget exciton-emission i legeret Cs2(Ag/Na)InCl6-dobbeltperovskit