Fra ansigtsgenkendelse til fasegenkendelse:Neuralt netværk fanger omlægninger i atomskala

Hvis du vil forstå, hvordan et materiale ændres fra en konfiguration på atomniveau til en anden, det er ikke nok at tage snapshots af før-og-efter-strukturer. Det ville være bedre at spore detaljer om overgangen, når det sker. Det samme gælder studiet af katalysatorer, materialer, der fremskynder kemiske reaktioner ved at bringe nøgleingredienser sammen; den afgørende handling udløses ofte af subtile atomskalaforskydninger i mellemtrin.

"For at forstå strukturen i disse overgangstilstande, vi har brug for værktøjer til både at måle og identificere, hvad der sker under overgangen, "sagde Anatoly Frenkel, en fysiker med en fælles udnævnelse ved U.S. Department of Energy's Brookhaven National Laboratory og Stony Brook University.

Frenkel og hans samarbejdspartnere har nu udviklet et sådant "fasegenkendelse" -værktøj-eller mere præcist, en måde at udtrække "skjulte" signaturer af en ukendt struktur fra målinger foretaget af eksisterende værktøjer. I et papir, der netop blev offentliggjort i Fysisk gennemgangsbreve , de beskriver, hvordan de trænede et neuralt netværk til at genkende træk i et materiales røntgenabsorptionsspektrum, der er følsomme over for arrangement af atomer i en meget fin skala. Metoden hjalp med at afsløre detaljer om atomskalaomlægninger, jern gennemgår under en vigtig, men dårligt forstået faseændring.

"Denne netværkstræning ligner, hvordan maskinlæring bruges i ansigtsgenkendelsesteknologi, "Forklarede Frenkel. I den teknologi, computere analyserer tusindvis af billeder af ansigter og lærer at genkende nøglefunktioner, eller deskriptorer, og de forskelle, der adskiller enkeltpersoner. "Der er en sammenhæng mellem nogle funktioner i dataene, "Frenkel forklarede." På sproget i vores røntgendata, korrelationerne eksisterer mellem intensiteten af ​​forskellige områder af spektrene, der også har direkte relevans for den underliggende struktur og den tilsvarende fase."

Netværkstræning

For at få det neurale netværk klar til "fasegenkendelse" - det vil sige, for at kunne genkende de vigtigste spektrale træk - forskerne havde brug for et træningssæt af billeder.

Janis Timoshenko, en postdoc, der arbejder med Frenkel på Stony Brook og hovedforfatter på papiret, tacklede den udfordring. Først, han brugte molekylære dynamiske simuleringer til at skabe 3000 realistiske strukturmodeller svarende til forskellige faser af jern og forskellige grader af uorden.

"I disse modeller, vi ønskede at redegøre for de dynamiske effekter, så vi definerer de kræfter, der virker mellem forskellige atomer, og vi lader atomerne bevæge sig rundt påvirket af disse kræfter, "Sagde Timoshenko. Så, ved hjælp af veletablerede metoder, han brugte matematiske beregninger til at udlede de røntgenabsorptionsspektre, der ville blive opnået fra hver af disse 3000 strukturer.

"Det er ikke et problem at simulere et spektrum, "Sagde Timoshenko, "det er et problem at forstå dem baglæns - start med spektret for at komme til strukturen - derfor har vi brug for det neurale netværk!"

Efter at have brugt Timoshenkos modellerede spektrale data til at træne netværket, forskerne satte deres metode på prøve ved hjælp af rigtige spektrale data indsamlet, da jern gennemgik faseovergangen.

"Der er ikke mange eksperimentelle metoder til at overvåge denne overgang, som sker ved ret høje temperaturer, "Sagde Timoshenko." Men vores samarbejdspartnere - Alexei Kuzmin, Juris Purans, Arturs Cintins, og Andris Anspoks fra Institute of Solid State Physics på University of Letland, min tidligere institution-udførte dette virkelig flotte eksperiment ved ELETTRA-synkrotronen i Italien for at indsamle røntgenabsorptionsdata om denne faseovergang for første gang. "

Det neurale netværk var i stand til at udtrække de relevante strukturelle oplysninger fra røntgenabsorptionsspektret af jern-især, den radiale fordelingsfunktion, som er et mål for adskillelserne mellem atomer og hvor sandsynlige de forskellige separationer er. Denne funktion, unik for ethvert materiale, er nøglen, der kan låse op for de skjulte detaljer i strukturen, ifølge Frenkel. Det gjorde det muligt for forskere at kvantificere ændringer i densitet og koordinering af jernatomer i processen med deres overgang fra et atomarrangement til et andet.

Yderligere applikationer

Ud over at være nyttig til at studere dynamikken i faseændringer, denne metode kunne bruges til at overvåge arrangementerne af nanopartikler i katalysatorer og andre materialer, siger forskerne.

"Vi ved, at nanopartikler i katalytiske materialer ændrer deres struktur under reaktionsbetingelser. Det er virkelig vigtigt at forstå overgangsstrukturen - hvorfor den ændrer sig, og hvordan det påvirker katalytiske egenskaber og processer, "Sagde Timoshenko.

Nanopartikler antager også ofte strukturer, der ligger et sted mellem krystallinsk og amorf, med strukturelle variationer mellem overfladen og massen. Denne metode burde være i stand til at drille disse forskelle fra hinanden, så forskere kan vurdere deres relevans for materiel ydeevne.

Metoden ville også være nyttig til undersøgelse af heterogene materialer (som er fremstillet af en kombination af partikler med forskellige størrelser og former) og isomerer af den samme partikel (som indeholder det samme antal atomer, men som er forskellige i deres arrangementer).

"Ingen teknik kan forestille positioner af atomer i tre dimensioner med en sådan præcision at fortælle, hvad der er forskellen mellem deres former. Men hvis vi måler denne radiale fordelingsfunktion, der er en chance for at skelne dem fra hinanden - og adressere vigtige spørgsmål om heterogenitetens rolle i katalyse, " sagde Frenkel.