Superkrystal:En skjult fase af stof skabt af et lysudbrud

"Frustration" plus en puls af laserlys resulterede i en stabil "superkrystal" skabt af et team af forskere under ledelse af Penn State og Argonne National Laboratory, sammen med University of California, Berkeley, og to andre nationale laboratorier.

Dette er et af de første eksempler på en ny tilstand af stof med langsigtet stabilitet omdannet af energien fra en sub-pico-anden laserpuls. Holdets mål, støttet af Energiministeriet, er at opdage interessante materiestater med usædvanlige egenskaber, der ikke findes i ligevægt i naturen.

"Vi leder efter skjulte tilstander ved at tage sagen ud af sin komfortable tilstand, som vi kalder grundstaten, "siger Penn State -teamlederen Venkatraman Gopalan, professor i materialevidenskab. "Vi gør dette ved at spænde elektronerne til en højere tilstand ved hjælp af en foton, og derefter se, hvordan materialet falder tilbage til sin normale tilstand. Ideen er, at i ophidset tilstand, eller i en tilstand, den passerer igennem med et øjebliks blik på vejen til grundtilstanden, vi finder ejendomme, som vi gerne vil have, såsom nye former for polar, magnetiske og elektroniske tilstande. "

At finde disse tilstande sker ved hjælp af en pumpesonde-teknik, når en laser affyrer en foton ved prøven i 100 femtosekunder ved en bølgelængde på 400 nanometer-blåt lys. Pumpelyset ophidser elektronerne til en højere energitilstand og følges hurtigt af et sondelys, som er en blidere lyspuls, der læser materialets tilstand. Udfordringen for teamet var at finde en måde at opretholde materiens mellemliggende tilstand, fordi staten kun kan eksistere i en lille brøkdel af et sekund og derefter forsvinde. Imidlertid, forskerne opdagede, at ved stuetemperatur, superkrystallet sidder fast i den tilstand i det væsentlige for altid.

Gopalan sammenligner denne udfordring med at sende en bold, der ruller ned ad en bjergside. Den vil ikke hvile, før den når bunden af ​​bjerget, medmindre der er noget i vejen, sige en afsats. Teamet opnåede dette ved at "frustrere systemet" - ikke lade materialet gøre, hvad det vil gøre, hvilket gør det muligt at minimere sin energi helt uden begrænsninger.

Forskerne gjorde dette ved at bruge enkelte atomlag af to materialer, blytitanat og strontiumtitanat, stablet i skiftevis lag oven på hinanden for at opbygge en tredimensionel struktur. Blytitanat er et ferroelektrisk et polært materiale, der har elektrisk polarisering, der fører til positive og negative elektriske poler i materialet. Strontiumtitanat er ikke et ferroelektrisk materiale. Denne uoverensstemmelse tvang de elektriske polarisationsvektorer til at gå en unaturlig vej, krumme tilbage på sig selv for at lave hvirvler, som vand, der hvirvler ned i et afløb.

Berkeley -teamet voksede disse lag oven på et krystallsubstrat, hvis krystaller var mellemstore i størrelse mellem de to lagdelte materialer. Dette gav et andet niveau af "frustration, "da strontiumtitanatlaget forsøgte at strække sig for at passe til substratets krystalstruktur, og blytitanatet måtte komprimere for at tilpasse sig det. Dette satte hele systemet i en delikat, men "frustreret" tilstand med flere faser tilfældigt fordelt i volumen.

På dette tidspunkt, forskerne zappede materialet med en laserpuls, som dumper gratis ladninger i materialet, tilføjer ekstra elektrisk energi til systemet, driver den ind i en ny tilstand, en superkrystal. Disse superkrystaller har en enhedscelle - den enkleste gentagne enhed i en krystal - meget større end nogen almindelig uorganisk krystal, med et volumen en million gange større end enhedscellerne i de to originale materialer. Materialet finder denne tilstand på egen hånd.

I modsætning til forbigående stater, denne superkrystalstilstand forbliver muligvis evigt ved stuetemperatur - mindst et år i denne undersøgelse - medmindre den opvarmes til omkring 350 grader Fahrenheit, hvor den slettes. Processen kan gentages ved at ramme materialet med en let puls og slettes ved hjælp af varme. Denne tilstand kan kun oprettes ved ultrakorte laserpulser med en vis minimum tærskel energi, og ikke ved at sprede den energi ud over lange pulser.

Vlad Stoica, en postdoktoral forsker delt i fællesskab mellem Penn State og Argonne National Laboratory, og hovedforfatteren, brugte røgenstrålediffraktion med høj energi til at undersøge superkrystallen før og efter den dannes, tydeligt viser transformationen fra uordnet stof til en superkrystal. Resultaterne blev rapporteret i dag (18. marts) online i Naturmaterialer .

"I kraft af sin korte pulsvarighed, en ultrahurtig laser aftrykker excitationer i materialer hurtigere end deres iboende responstid, "Stoica sagde." Mens sådanne dynamiske transformationer allerede blev undersøgt i årtier for at stimulere bestilling af materialer, en strategi for deres stabilisering af steady state syntes uden for rækkevidde indtil nu. "

Højopløselig røntgendiffraktion kombineret med billeddannelse på nanoskala-niveau blev brugt af Argonne-forskerne til at observere udviklingen af ​​irreversibel strukturel rækkefølge.

"For første gang, vi observerede, at en enkelt ultrahurtig laserpulsbestråling af kunstigt lagdelt polært materiale kan fremkalde langtrækkende strukturel perfektion, når man starter fra relativ lidelse, "sagde de." Denne eksperimentelle demonstration har allerede stimuleret teoretisk udvikling og har vigtige konsekvenser for fremtidig realisering af kunstige nanomaterialer, der ikke kan opnås ved traditionel fremstilling. "

"Kombinationen af ​​røntgenstråler og ultrahurtige optiske kilder ved Advanced Photon Source gav os den bedste mulighed for at udforske superkrystalets nanoskala struktur, sammen med evnen til at forstå, hvorfor materialet gentagne gange kunne ændres fra ordnet til uordnede tilstande, "sagde John Freeland, tilsvarende forfatter om "Optisk oprettelse af en superkrystal med tredimensionel nanoskala periodicitet" og personaleforsker ved Argonne National Lab. "Denne information, sammen med modelleringen, gav os en meget dyb indsigt i fysikken bag skabelsen af ​​denne nye fase. "

Long-Qing Chens teorigruppe i Penn State udførte computerberegninger ved hjælp af en fase-felt softwarepakke mu-PRO, der tæt simulerede de eksperimentelle resultater.

"Det er ganske bemærkelsesværdigt, at vores fasefeltsimuleringer var i stand til at forudsige de tredimensionelle real-space billeder af en superkrystal, hvis diffraktionsmønstre generelt matcher de eksperimentelle mønstre, og at identificere en række termodynamiske betingelser for superkrystallets stabilitet. Sådanne integrerede eksperimentelle og beregningsmæssige undersøgelser er yderst nyttige og produktive, "Sagde Chen. Andre teammedlemmer fra Oak Ridge National Lab og Lawrence Berkeley National Lab bidrog til arbejdet.