Videnskab
 science >> Videnskab >  >> Fysik

Design af lyshøstende organiske halvledermikrokrystaller med bølgelængdejusterbare lasere

Illustration til exciton-tragt i lys-høstsystemer. (A) Skemaer for let høst, hvor de brede båndgab-værter (grå sfærer) fungerer som antenne og lokalt dannede CT-komplekser med smal båndgab (lyserøde sfærer) fungerer som acceptor. (B) Diagram for exciton-tragt i lyshøstsystemer. De sorte pile repræsenterer excitonoverførselsprocessen. Kredit: Videnskab fremskridt , doi:10.1126/sciadv.aaw2953

Organiske solid-state lasere er afgørende for fotoniske applikationer, men strømdrevne lasere er en stor udfordring at udvikle inden for anvendt fysik og materialevidenskab. Selvom det er muligt at oprette ladningsoverførselskomplekser (dvs. elektron-donor-acceptorkomplekser mellem to/flere molekyler eller på tværs af et stort molekyle) med p-/n-type organiske halvledere i elektrisk pumpede lasere, de eksisterende vanskeligheder opstår som følge af ikke-strålingstab på grund af de delokaliserede stater af ladningsoverførsel (CT). I en nylig rapport, Kang Wang og et team af forskere i afdelingerne for kemi, molekylær nanostruktur og nanoteknologi i Kina demonstrerede CT-kompleksers vedvarende virkning ved exciton-tragt i organiske mikrokrystaller af p-type med doping af n-type.

De omgav lokalt dannede CT-komplekser indeholdende smalle båndgab med værter af høje niveauer af energi til at opføre sig som kunstige lys-høstsystemer. De fangede den resulterende excitationslysenergi ved hjælp af værter til at levere til CT -komplekserne for deres funktion som excitontragte for at gavne lasingshandlinger. Wang et al. forventer, at de foreløbige resultater giver en dybdegående forståelse af exciton-tragt i lys-høstsystemer for at udvikle højtydende organiske laserenheder. De nye resultater er nu tilgængelige på Videnskab fremskridt .

Organiske halvlederlasere, der fungerer på tværs af det fulde synlige spektrum, er af stigende interesse på grund af deres praktiske anvendelser fra multibåndskommunikation til fuldfarvelaserskærme. Selvom de er udfordrende at opnå, elektrisk pumpede organiske lasere kan fremme den eksisterende laserteknologi til at konkurrere med organiske lysemitterende dioder.

Wang et al. dannede lokaliserede CT-komplekser ved at tilføje en lille mængde elektronacceptor/donor til elektrondonor/acceptorværtsmatrixen. Opsætningen indeholdt CT -komplekser med en smal båndgap, omgivet af værtsmatrixen med høje energiniveauer til at fungere som kunstige lyshøstantenner. Den høstede excitationslysenergi producerede excitoner, som blev overført nedstrøms til acceptorerne for at fungere som en 'excitationstragt. "I det foreliggende arbejde, Wang et al. undersøgte processen med exciton-tragt i systemer til let høst for at tilbyde vejledning til design af højtydende organiske optoelektroniske materialer til elektrisk pumpede lasere.

Forberedelse og strukturel karakterisering af C60@OPV lyshøstede mikrokrystaller. (A) Kemiske strukturer af OPV og C60, og molekylær struktur af det resulterende CT -kompleks. (B og C) SEM -billeder af typiske OPV- og C60@OPV -mikrokabler. Målestænger, 5 μm (B) og 2 μm (C). (D og E) TEM -billeder af individuelle OPV- og C60@OPV -mikrokabler. Målestænger, 2 μm. (F og G) SAED -mønstre for de tilsvarende mikrotråde i (D) og (E). Målestænger, 2 1/nm. (H) Raman -spektre for individuel OPV, C60, og C60@OPV mikrokabler. a.u., vilkårlige enheder. C60-dopingkoncentrationen af ​​C60@OPV-mikrokrystallerne anvendt til disse karakteriseringer er 5,6 mol-%. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aaw2953

For at syntetisere de lethøstede mikrokrystaller, Wang et al. brugte et cyansubstitueret molekyle kaldet OPV (for oligo- (α-phenylenevinylen) -1, 4-bis(R-cyano-4-diphenylaminostyryl)-2, 5-diphenylbenzen) og fulleren (C 60 ). De to molekyler opfyldte betingelser, hvor;

  1. OPV er en typisk p-type halvleder med høj optisk forstærkning, og
  2. C 60 er en typisk n-type halvleder med høj elektronmobilitet og store absorptionstværsnit.

Exciton trak ind i CT-tilstandene i de organiske lyshøstede mikrokrystaller. (A) Absorptionsspektre for OPV (grøn), C60@OPV (røde) mikrokabler, og C60 dispergeret i polymerværter (sort). a.u., vilkårlige enheder. (B) Fluorescensmikroskopibilleder af OPV (øverst) og C60@OPV (nederst) mikrotråde. Målestænger, 20 μm. (C og D) Streak-kamerabilleder og PL-spektre af OPV (C) og C60@OPV (D) mikrokrystaller exciteret med en 400-nm pulseret laser (~100 fs, 1 kHz). tD og tDA er den gennemsnitlige levetid for donor (~ 551 nm) i fravær (ren OPV) og tilstedeværelse (C60@OPV) af acceptoren, henholdsvis. C60-dopingkoncentrationen af ​​C60@OPV-mikrokrystallerne anvendt til disse karakteriseringer er 5,6 mol-%. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aaw2953

De introducerede C 60 ind i OPV for at opnå let høstningsevne og afbalanceret transportørmobilitet. OPV og C 60 interaktioner dannede lokaliserede CT-komplekser med indsnævret båndgab for at fungere som acceptorer i lysindsamlingssystemet. Wang et al. syntetiserede OPV-mikrokrystallerne doteret med kontrollerbare mængder af C 60 ved hjælp af flydende fase selvsamling til at danne stærke intermolekylære interaktioner og konstruere en endimensionel struktur, som de bekræftede ved hjælp af scanningselektronmikroskopi (SEM) billeder.

I sin rene form, OPV-mikrokrystallen viste et veldefineret trådlignende udseende med glatte og flade overflader. Ved introduktion af C 60, den resulterende mikrokrystal opretholdt lignende morfologi for at indikere, at C 60 ændrede ikke signifikant morfologien for OPV -krystaller. Forskerne verificerede strukturen af ​​krystalmikrotrådene ved hjælp af Raman-spektre, transmissionselektronmikroskopi (TEM), elektrondiffraktion med udvalgte områder (SAED) og røntgendiffraktion. Resultaterne antydede en stærk tilstedeværelse af OPV med C 60 dopet i sine matricer.

Samspillet mellem C 60 og OPV-molekylerne genererede en ny CT-tilstand, hvilket Wang et al. bekræftede ved anvendelse af absorptionsspektre. Når det observeres under ultraviolet excitation (UV), C 60 @OPV -molekyler viste rød emission, i skarp kontrast til den gule emission i rene OPV-mikrotråde og ikke-luminescens i C 60 mikrokabler. Forskerne identificerede den nye CT-excitationstilstand for C 60 @OPV-krystaller ved hjælp af fotoluminescens og beregnet effektiviteten af ​​energioverførslen for at vise et effektivt trækpotentiale mellem molekylerne og effektiv energiakkumulering i CT-tilstande for de lyshøstede mikrokrystaller.

Teoretisk undersøgelse af CT-processerne i lyshøstsystemer. (A) Molekylære orbitaldiagrammer over OPV, C60, og CT -kompleks beregnet ud fra densitetsteori. (B) skematisk af effektiv exciton -tragt til dannelsen, akkumulering, og strålingsdeaktivering af CT-excitoner i C60@OPV lyshøstningssystemer. (C) Maksimal emissionsbølgelængde af mikrokrystaller versus C60-dopingkoncentration. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aaw2953

For at give dybdegående indsigt i lyshøstsystemerne på niveau med energi-orbitaler, Wang et al. udført teoretiske undersøgelser og beregnet den højeste besatte molekylære orbital (HOMO) og laveste ubesatte molekylære orbital (LUMO) af de separate molekyler og C 60 -OPV CT kompleks. Mens HOMO -elektrontætheden af ​​OPV blev fordelt over hele molekylet, LUMO var for det meste lokaliseret på forskellige steder i molekylet. Ved hjælp af de eksperimentelle og teoretiske resultater, Wang et al. tegnede et energidiagram over excitonudvikling i et lyshøstsystem og observerede den omfattende proces, der dannede excitontragte.

Forskerne udførte efterfølgende optisk pumpede lasermålinger for at teste laserydelsen i lyshøstede mikrokabler ved hjælp af et mikro-fotoluminescens (mikro-PL) system. De bekræftede forekomsten af ​​lasning i C 60 @OPV-mikrotråde ved forskellige pumpeintensiteter og kontrollerede emissionen fra CT-komplekser ved at dope forskellige koncentrationer af C 60 ind til OPV-værterne. Forskerne kunne indstille lyshøstmolekylerne i det nuværende arbejde for at give et vigtigt skridt til i sidste ende at syntetisere organiske laserdioder i yderligere undersøgelser.

Lasepræstationer i lyshøstede mikroovne. (A) PL-spektre optaget fra en typisk C60@OPV-mikrotråd (dopingkoncentration, 5,6 mol %) pumpet med forskellige laserenergier. Indsæt:PL -billeder af C60@OPV under og over lasertærsklen. Målestok, 10 μm. (B) Emissionsintensitet (rød) og fuld bredde ved halv maksimum (FWHM) (sort) som funktion af pumpefluens. (C) Normaliserede laserspektre af OPV-mikrokrystallerne med forskellige C60-dopingkoncentrationer. Indsats:Tilsvarende PL -billeder af de dopede OPV -mikrokrystaller pumpet over lasertærskler. Målestænger, 10 μm. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aaw2953

På denne måde, Kang Wang og kolleger rapporterede om exciton-tragt og stimuleret emission i lys-høstende organiske halvledermikrokrystaller. Ved hjælp af teoretiske og eksperimentelle demonstrationer kontrollerede de CT-komplekserne til effektiv lasning og regulerede emissionen af ​​lyshøstede mikrokrystaller for at bygge brede bølgelængde-afstembare mikro-lasere. Mens resultaterne på nuværende tidspunkt kun giver detaljeret indsigt i excitontragtprocessen i lyshøstsystemer for at muliggøre elektrisk drevne organiske lasere. Resultaterne af arbejdet giver en lovende vej til at udvikle effektive organiske materialer og opnå elektrisk drevne lasere til fuldfarve laserskærme i fremtiden.

© 2019 Science X Network

Varme artikler