Forskere udvikler ny materialeteori, der er relevant for ultrahurtig elektronik, batterier og mere

Faseovergange har længe været af afgørende betydning for videnskabelig forskning. Skiftet fra vand til is eller damp er et simpelt eksempel. En faseovergang, der er vigtig for banebrydende forskning i dag, er den fra metal til isolator i materialer kaldet "korrelerede oxider". Forskere har høstet mange indsigter i fænomener som superledning og magnetisme ved at studere, hvad der sker, når et korreleret oxid, der leder elektricitet med ringe eller ingen modstand (metallisk) ændres til et, der ikke gør det (isolator) som følge af ændringer i temperatur, tryk, eller andre eksterne felter.

I et papir i journalen Natur , Peter Littlewood, tidligere direktør for U.S. Department of Energy's (DOE) Argonne National Laboratory (2014-2017), og hans kolleger foreslår det mest komplette billede til dato vedrørende metal-isolator-overgangen i overgangsmetaloxider. Disse korrelerede oxider har fascineret videnskabsmænd på grund af deres mange attraktive elektroniske og magnetiske egenskaber.

"Tuning og kontrol af denne metal-isolator overgang har været kilden til meget spændende ny fysik og lovende materialeapplikationer, såsom laveffekt og ultrahurtig mikroelektronik, " sagde Littlewood, i øjeblikket professor i fysik ved University of Chicagos James Franck Institute med en fælles ansættelse i Argonnes Materials Science-afdeling og administrerende formand for Faraday Institution.

Gian Guzmán-Verri og Richard Brierley sluttede sig til Littlewood i dette forskningsprojekt. Guzmán-Verri begyndte forskningen som Argonne postdoc og er nu professor ved University of Costa Rica. Brierley udførte forskningen under postdoktorudnævnelser ved University of Cambridge og Yale University og er nu redaktør på Nature Communications.

"Den måde, videnskabsmænd i fortiden typisk har tunet denne metal-isolator-overgang på, er ved at tilføje elektroner, " sagde Littlewood. "Forskning gennem flere årtier af andre tyder på, at justering af størrelsen af ​​en elektronisk inaktiv, men strukturelt vigtig 'vegetabilsk ion' i oxidets krystalstruktur også har en stærk indflydelse på overgangstemperaturen." årsagen til denne effekt er ikke blevet godt forstået.

Størrelsen af ​​den elektronisk inaktive vegetabilske ion kan ændre temperaturen, ved hvilken metal-isolator-overgangen sker fra absolut nul til et godt stykke over stuetemperatur. Jo højere overgangstemperatur og tættere på stuetemperatur, jo mere attraktivt er materialet til praktiske anvendelser.

Holdets forskning fokuserede på en vigtig klasse af overgangsmetaloxider - perovskitterne. Sammen med ilt, disse oxider kombinerer en elektronisk aktiv ion og den elektronisk inaktive vegetabilske ion. Sidstnævnte ion kan være et hvilket som helst af de mange sjældne jordarters grundstoffer eller jordalkalimetaller. Som en konsekvens, forskere kan vælge dens atomstørrelse til at være relativt lille eller stor uden at ændre den relaterede kemi.

Den venstre side af det ledsagende billede viser den grundlæggende krystalstruktur af et perovskit-overgangsmetaloxid. Hver enhedscelle (grå diamanter) har otte sider, med iltatomer (røde cirkler) placeret ved de seks spidser og overgangsmetallet (enten mangan eller nikkel) gemt i midten. De grønne cirkler repræsenterer vegetabilsk ion, enten et sjældent jord- eller jordalkalimetal.

Nøglen til forfatternes centrale opdagelse er bestemmelsen af ​​effekten af ​​størrelsen på det sjældne jordartsmetal eller jordalkalimetal. Variering af størrelsen af ​​dette element ændrer hældningsvinklen indført i de otte-sidede enheder, vist i højre side af den medfølgende figur. På tur, forøgelse af hældningsvinklen resulterer i forskellige forvrængninger og bevægelser i de otte-sidede enheder, som kan strække sig, krympe og rotere som følge af indre spændinger.

"Det er de dynamiske fluktuationer af disse elastiske frihedsgrader, der er ansvarlige for de observerede termiske effekter, som forekommer ved temperaturer, der er meget lavere end i tidligere modeller, udelukkende baseret på den elektronisk aktive ion, " sagde Littlewood.

På grundlag af ovenstående mekanisme, holdet var i stand til at konstruere en teori, der fanger forholdet mellem hældningsvinklen induceret af den vegetabilske ionstørrelse, temperaturen af ​​metal-isolator-overgangen og graden af ​​uorden i perovskit-krystalstrukturen. Relativt simple beregninger med teorien stemte godt overens med eksperimentelle resultater fra absolut nul til over 600 grader Fahrenheit.

"Vigtigt, vores teoretiske undersøgelse gælder ikke kun et enkelt materiale, men en hel klasse af materialer, og har mange mulige anvendelser, herunder nogle relevante for igangværende og planlagte forskningsprogrammer ved Argonne, " sagde Littlewood.

På det nye forskningsområde inden for næste generations mikroelektronik, for eksempel, forbedret tuning og kontrol af metal-isolatorovergangen holder løftet om et stort spring fremad i laveffekt og ultrahurtig mikroelektronik til computere, der simulerer hjerneprocesser.

Ud over, forskere i Argonnes batteriprogram i verdensklasse kan muligvis bruge teorien som inspiration til at designe bedre katodematerialer til næste generation af lithium-ion-batterier. Noget af inspirationen til forskningen fra Littlewoods team var John Goodenoughs banebrydende forskning i metal-isolator-overgangen for mange årtier siden. Goodenough omsatte denne forståelse til inspirationen til at opfinde Li-ion-batteriet, og vandt i år Nobelprisen i kemi for sit arbejde.

Det Natur papir af Littlewood, Guzmán-Verri, og Richard Brierley har titlen "Kooperative elastiske fluktuationer giver tuning af metal-isolator overgangen."