Et skridt foran i kapløbet mod ultrahurtig billeddannelse af enkeltpartikler

Ved at bruge en kombination af eksperimentelle og beregningsmæssige data, forskere opdager veje til at optimere pulser fra meget intense røntgenstråler.

Forskere har længe forfulgt evnen til at se strukturen af ​​en enkelt, fri form molekyle ved atomopløsning, hvad mange kalder billeddannelsens "hellige gral". En potentiel metode involverer at sigte ekstremt kort, meget intense X-ray free-electron laser (XFEL) pulser på et prøvemateriale. Men denne ultrahurtige billedbehandlingsteknik ødelægger også sit mål, så tiden er af afgørende betydning.

Forskere ved U.S. Department of Energy's (DOE) Argonne National Laboratory fremmer indsatsen med en kombination af eksperimenter og computersimuleringer, søger at forstå, hvordan XFEL-impulser interagerer med deres mål. For nylig, et hold ledet af Argonnes Atomic Molecular Optical Physics-gruppe i Chemical Sciences and Engineering divisionen udpegede en vigtig og ofte ignoreret parameter, der kan påvirke eksperimentets resultater:tid. Deres papir, "Rollen af ​​forbigående resonanser for ultrahurtig billeddannelse af enkelte saccharose nanoclusters, " blev for nylig offentliggjort i tidsskriftet Naturkommunikation .

Evnen til at undersøge 3D-strukturer på atomær skala hjælper os med bedre at forstå vira, for eksempel, og levere medicin til kroppen mere effektivt. I dag, denne form for analyse kræver, at materialet, der skal studeres, sættes i krystallinsk form. Biologiske partikler er fikseret i denne ikke-native form, så når en røntgenstråle rammer dem, strålen spredes, skabe et diffraktionsmønster, der kan bruges til at forstå den molekylære struktur.

Men mange typer biologiske systemer krystalliserer ikke særlig godt, og krystallerne kan være for små til at generere et godt diffraktionsmønster. Eller krystallisering kan ændre strukturen, forhindrer evnen til at observere en partikel i dens naturlige tilstand. For at skabe et spredningsmønster uden at krystallisere materialet kræver en superintens stråle som en XFEL, blinkede i forbløffende hurtige udbrud.

"For denne type eksperiment, du har brug for meget intense pulser, som kan ødelægge prøven meget hurtigt, " sagde Phay Ho, en Argonne-fysiker, der var medforfatter til papiret. "Med denne tilgang, du skal bruge meget korte impulser, så du kan indsamle alle spredningssignalerne, før prøven ødelægges."

Dette kapløb med tiden måles i femtosekunder, hvoraf den ene er lig med en milliontedel af en milliardtedel af et sekund. For at studere, hvordan forskellige parametre kan påvirke resultatet af et XFEL-eksperiment, det tværfaglige team af forskere studerede enkelte nanoclusters af saccharose ved hjælp af Linac Coherent Light Source (LCLS), en XFEL ved Stanford University's SLAC National Accelerator Laboratory.

"Krystallerne, som du observerer ved en lagringsringbaseret lyskilde, såsom Argonnes Advanced Photon Source (APS), i modsætning til en XFEL, er typisk 10 mikron eller deromkring i størrelse, " sagde Linda Young, en Argonne Distinguished Fellow og papirmedforfatter. "De strukturer, vi kigger på i denne undersøgelse, er mindst 200 gange mindre - nanometer i størrelse."

Forskerne sammenlignede derefter de eksperimentelle data med beregninger udført på supercomputeren Mira på Argonne Leadership Computing Facility (ALCF). Dette involverede et stort ensemble af molekylære simuleringer, der sporede 42 millioner partikler, der interagerer med en XFEL-puls - et job for en supercomputer.

"Når du har en maskine som Mira, du kan køre et stort antal simuleringer, du kan gøre dem alle på samme tid, og du kan køre dem over de tidsskalaer, som vi havde brug for til denne særlige undersøgelse, " sagde Christopher Knight, en computational scientist med ALCF og Argonnes Computational Science division, og en medforfatter af papiret.

Undersøgelsen viste, at når det kommer til XFEL-impulser på saccharose, kortere er bedre. Forskere, der ønsker at forstærke billeddannelsesresultaterne, kan bruge en pulslængde på 200 femtosekunder. Men det viser sig, at 200 milliontedele af en milliardtedel af et sekund kan være for afslappet.

"Hvis du bruger pulser så lange, du kan faktisk forringe dit signal væsentligt, " sagde Ho. "For at lave denne type billeddannelse, pulsen skal kun vare et par femtosekunder. Det er vigtigt ikke kun at se på antallet af fotoner, men antallet af fotoner pr. tidsenhed."

Computermodelleringen vil hjælpe forskerne med at optimere fremtidige eksperimenter, nulstilling af parametre, der giver de bedste resultater.

"Det er ikke let at få stråletid til at udføre disse eksperimenter, " sagde Ho. "Disse data vil være meget nyttige til at finde ud af de optimale pulsforhold at prøve næste gang."