Fig. 1. Enhedscelle (en terning med en kantlængde på 0,56 nm [en milliontedel af 0,56 mm]) af galliumarsenid med gallium (sort) og arsenatomer (røde) forbundet med kovalente bindinger (blå). En galliumarsenidkrystal består af mange milliarder af sådanne enhedsceller. Kredit:MBI
Vibrationer af atomer i en krystal af halvlederen galliumarsenid (GaAs) flyttes impulsivt til en højere frekvens af en optisk exciteret elektrisk strøm. Den relaterede ændring i den rumlige fordeling af ladning mellem gallium- og arsenatomer virker tilbage på deres bevægelser via elektriske interaktioner.
At hamre på en guitar, en teknik anvendt af mange rockguitarister, betyder at forkorte en vibrerende streng hurtigt med en anden finger og, dermed, skifte til en højere tone. Denne teknik giver mulighed for hurtigere spil og legato, en jævnere sammenkædning af efterfølgende toner. Forskere fra Berlin og Paris har nu demonstreret en hammer-on analog i krystaller ved at skifte frekvensen af atomare bevægelser med en impulsivt genereret elektrisk strøm. Som de rapporterer i det seneste nummer af tidsskriftet Fysisk gennemgangsbreve , en elektrisk strøm genereret af femtosekunds optisk excitation forskyder særlige gittervibrationer, de tværgående optiske (TO) fononer, til en højere frekvens.
GaAs's krystalgitter består af et regulært arrangement af gallium- og arsenatomer (fig. 1) holdt sammen af kovalente kemiske bindinger. Atomerne i gitteret kan gennemgå en række vibrationer, blandt dem TO-fononen med en frekvens på 8THz =8000000000000 vibrationer pr. sekund. Elektrondensiteten på arsenatomerne er noget højere end på galliumatomerne, fører til et lokalt elektrisk dipolmoment og gør krystalgitteret elektrisk polært. Denne egenskab gør vibrationsbevægelsen modtagelig for elektriske kræfter.
Fig. 2. THz-emission af TO-fononerne med (rød) og uden (sort) excitation ved en anden puls. Det elektriske felt er plottet som en funktion af tiden. Den anden optiske impuls fører til en afkortning af oscillationsperioden, svarende til en stigning af frekvensen fra 8 til 8,1 THz. Kredit:MBI
I forsøgene, en første femtosekund optisk puls lancerer en TO fonon oscillation, som forstyrres af en anden puls, der exciterer elektroner fra valensen til halvlederens ledningsbånd. Denne excitation er forbundet med et skift af lokal ladning, dvs. en såkaldt elektrisk skiftestrøm. Skiftstrømmen øger elektrontætheden på galliumatomerne. Denne ændring i krystallens elektronfordeling fører til en forbigående elektrisk polarisering, som genererer en elektrisk kraft og, dermed, virker tilbage på TO fonon-bevægelsen. Som resultat, TO-phonon-frekvensen i den exciterede krystal ændres en lille smule.
Målingen af det lille fonon frekvensskift repræsenterer en stor eksperimentel udfordring. I nærværende undersøgelse, TO phonon oscillationen blev kortlagt i realtid via THz bølgen udstrålet fra det oscillerende phonon dipol moment. THz-bølgen blev målt i amplitude og fase med ekstrem høj præcision (fig. 2). Den udstrålede THz-bølge viser et frekvensopskift, efter at den anden puls har interageret med prøven. Frekvensskiftet er tydeligt fra den lidt kortere oscillationsperiode for THz-bølgen (rødt spor i fig. 2) sammenlignet med tilfældet uden den anden impuls (sort spor). Op-forskydningen af TO-phonon-frekvensen har en værdi på 100 GHz eller cirka 1 procent af den oprindelige frekvens. En analyse af de eksperimentelle resultater viser, at en foto-exciteret elektron i et krystalvolumen på 20.000 GaAs-enhedsceller inducerer 1-procent frekvensen opad.
Ændringen af TO-fononfrekvens, der observeres her for første gang, bør også forekomme i et bredere udvalg af halvledere med et polært gitter og i ferroelektriske materialer.