Ny beregningsmodel skal gøre kernemagnetisk resonans til et endnu mere kraftfuldt værktøj for forskere

Forskere ved det amerikanske energiministeriums Ames Laboratory har udviklet en ny beregningsmodel, der har åbnet potentialet for at gøre et af deres mest kraftfulde forskningsværktøjer endnu mere.

Et særligt vigtigt værktøj i en kemikers arsenal er Nuclear Magnetic Resonance (NMR) spektroskopi. Et NMR-spektrometer måler atomkerners reaktion på excitation med radiofrekvensbølger. Dette kan give forskere information på atomniveau om det fysiske, kemisk, og elektroniske egenskaber ved materialer, inklusive dem, der er ikke-krystallinske. Dynamic Nuclear Polarization (DNP) NMR er en "ultra" version af NMR, som exciterer uparrede elektroner i radikaler og overfører deres høje spinpolarisering til kernerne i prøven, der analyseres, hvilket resulterer i hurtigere, mere detaljerede data. Ames Laboratory har udviklet DNP-NMR til at undersøge meget svage, men vigtige kemiske signaturer, og reducere eksperimentel tid fra dage til minutter.

Beregningsmetoder spiller en vigtig rolle i eksperternes forståelse af DNP-NMR, især til forbedring af design og udførelse af eksperimenter ved hjælp af det. Indtil nu, imidlertid, arbejdet har været begrænset i omfang, og forbedringer i DNP-NMR-teknikker har haft en tendens til at stole på en vis grad af "serendipitet, " ifølge Fred Perras, en Associate Scientist ved Ames Laboratory og en 2020-modtager af en DOE Office of Science Early Career Research Award.

"Simulering af DNP er et komplekst problem, " sagde Perras, der forsker i måder at forbedre NMR-teknikker på i jagten på Ames Laboratorys vægt på materialeopdagelse. "Den kompleksitet kommer fra det faktum, at du har et meget stort antal spin, der deltager i processen. For at reproducere eksperimentelle forbedringer og forudsige, hvad der kommer til at ske i et hypotetisk eksperiment, du har virkelig brug for at kunne udføre disse simuleringer i samme skala, som du har i dit eksperiment. "

Typisk vil disse beregninger skaleres eksponentielt med, hvor mange spins der er i systemet. I typiske spindynamiksimuleringer, det er begrænset til cirka 5-12 spins; computere har ikke hukommelse til at klare noget større.

Forskerne forenklede simuleringen ved at udelukke unødvendige, og dyrt, vilkår ifølge Perras, så beregninger kunne skaleres lineært i stedet for eksponentielt. Den nye strategi tillader fuldskala-simuleringer af spin-systemer med tusindvis af kerner.

Simuleringerne har allerede fundet en ukendt strukturel funktion, der tillader flere signalforbedringer i DNP-NMR, og teorien vil have bred anvendelse til en lang række kemiske undersøgelser af faste stoffer i fremtiden.

Forskningen diskuteres yderligere i papiret, "Fuldskala Ab Initio Simulering af Magic-Angle-Spinning Dynamic Nuclear Polarization, "offentliggjort i Journal of Physical Chemistry Letters .