At kaste lys over moiré-excitons:Et første-principper-perspektiv

Moiré-supergitter, der er placeret i van der Waals (vdW) heterostrukturer, kan fange langlivede interlayer-excitoner for at danne ordnede kvantepunkt-arrays, baner vejen for hidtil usete optoelektroniske og kvanteinformationsapplikationer. Excitoner er en elektrisk neutral kvasipartikel, der kan transportere energi uden at transportere elektrisk nettoladning. De dannes, når et materiale absorberer en foton med højere energi end dets båndgab, og konceptet kan repræsenteres som den bundne tilstand af en elektron og et elektronhul, der tiltrækkes af hinanden af ​​en elektrostatisk Coulomb-kraft. I en ny rapport, der nu er offentliggjort den Videnskabens fremskridt , Hongli Guo og et team af forskere i afdelingen for fysik og astronomi ved California State University, Northridge, OS., udførte første princips-simuleringer for at kaste lys over moiré-excitoner i snoet molybdændisulfid/wolframdisulfid (MoS ₂ /WS ₂ ) heterostrukturer. Holdet viste direkte beviser for lokaliserede interlayer moiré excitoner i vdW heterostrukturer og kortlagde interlayer og intralayer moiré potentialer baseret på energigab. De bemærkede næsten flade valensbånd i heterostrukturerne, mens de undersøgte, hvordan det lodrette felt kunne indstilles til at kontrollere positionen, polaritet, emissionsenergi og hybridiseringsstyrke af moiré-excitonerne. Forskerne forudsagde derefter, at de vekslende elektriske felter kunne kontrollere dipolmomenterne af hybridiserede moiré-excitoner, mens de undertrykker deres diffusion i moiré-gitre.

Engineering a van der Waal heterostruktur

I dette arbejde, Guo et al. brugte en nyudviklet beregningsmetode til at give direkte bevis for lokaliserede mellemlagsmoiré-excitoner i vdW-heterostrukturer og foreslog dannelsen af ​​hybrid-moiré-excitoner under vekslende elektriske felter, at undertrykke diffusionen af ​​excitoner inden for moiré-gitre. Den mest tiltalende metode til at konstruere en vdW-heterostruktur er ved at introducere et gittermismatch eller rotationsfejljustering mellem de todimensionelle (2-D) lag for at danne et moiré-supergitter med ny længde og nye energiskalaer til fascinerende kvantefænomener. Van der Waal (vdW) heterostrukturer dannet på denne måde med lodrette stakke af 2-D krystaller giver en hidtil uset platform til at udvikle kvantematerialer med eksotiske fysiske egenskaber såsom ukonventionel superledning, fraktal kvante Hall-effekt og Bose-Einstein-kondensering.

Efter indledende teoretiske forudsigelser, forskere havde rapporteret en række eksperimentelle observationer af moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer af overgangsmetal-dichalcogenider (TMD'er). 2-D TMD'erne viste fremtrædende excitoniske effekter på grund af kvanteindeslutning og reduceret dielektrisk screening. Selvom forskningsarbejde førte til en bølge af eksperimentel og teoretisk forskning om moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer, de første principper perspektiver på emnet forbliver sparsomme på grund af beregningsmæssige udfordringer. Undersøgelser af de første principper forbliver vigtige, da de kan give kritisk indsigt i det atomistiske detaljeringsniveau ud over eksperimentel rækkevidde og fænomenologiske teorier, mens det forbliver et uundværligt værktøj til at udforske den store og stadigt voksende familie af vdW-heterostrukturer.

Enhedscellerne i to moiré-supergitter kan dannes ved at vride et molybdændisulfid/wolframdisulfid (MoS) ₂ /WS ₂ ) dobbeltlag (gruppe af overgangsmetal dichalcogenid materialer), hvor enhedscellerne opretholder en lignende gitterkonstant og antal atomer. Der er tre lokale motiver i begge supergitter (mærket A, B og C), der bevarer den tredobbelte rotationssymmetri og spiller en afgørende rolle for at bestemme egenskaberne af moiré-gitre. De atomare strukturer af disse motiver er, imidlertid, forskellig for de to supergitter. Holdet kortlagde den maksimale amplitude af moiré-potentialerne - den vigtigste egenskab ved moiré-supergitter og beregnede energibåndgabet for MoS ₂ /WS ₂ dobbeltlag. De brugte båndgab-modulationen til at forstå moiré-potentialerne og bemærkede, at amplituden af ​​mellemlagsmoiré-potentialerne var meget større end intralag-moiré-potentialerne, hvor interlayer moiré excitonerne var mere lokaliserede end intralayer moiré excitonerne.

En første principtilgang

Konventionelt, fysikere bruger Bethe-Salpeter equation (BSE) metoden baseret på mange-kroppe forstyrrelsesteorien. Imidlertid, metoden er dyr for moiré-excitoner på grund af det store antal atomer i enhedscellen. For at overvinde problemet, Guo et al. udviklet en alternativ første-principper metode til at give en pålidelig beskrivelse af excitoniske effekter uden for store beregningsomkostninger. De baserede metoden på tidsafhængig densitetsfunktionel teori (TDDFT) og undersøgte moiré-excitoner i det snoede MoS ₂ /WS ₂ heterostrukturer med forskellige vinkler. Efterhånden som vridningsvinklen steg, moiré-potentialet blev mere lavvandet, og excitonerne blev mindre lokaliserede for at give første direkte bevis på lokaliserede moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer fra de første principper. Holdet bestemte derefter exciton-bindingsenergien i en række MoS ₂ /WS ₂ heterostrukturer.

Elektrisk tuning af moiré exciton positioner

Forskerne repræsenterede derefter skematisk en eksperimentel opsætning, der tillod elektrisk kontrol af excitoniske egenskaber. Mens et positivt elektrisk felt peger fra wolframdisulfidet (WS ₂ ) til molybdændisulfidet (MoS ₂ ) lag kunne øge energien af ​​MoS ₂ mens energien af ​​WS sænkes ₂ , virkningerne var omvendt for et negativt elektrisk felt. Når du anvender et positivt felt, elektronen og hullet i moiré-excitoner skiftede også lag for at danne en mellemlagsmoiré med den modsatte polaritet. Desuden, et negativt felt kunne reducere energigabet i heterostrukturen og energien af ​​mellemlagsexcitonerne. På denne måde Guo et al. brugte det elektriske felt til at indstille og programmere placeringen, polaritet, og emissionsenergi fra moiré-excitoner til at kontrollere kvanteinformationsbærere efter behov. Selvom moiré-excitonerne er lokaliserede, de kan tunnelere gennem moiré-potentialerne og diffundere over lange afstande, derfor er evnen til at kontrollere enten forstærket eller undertrykt excitondiffusion også af interesse i øjeblikket.

På denne måde den store familie af todimensionelle materialer præsenterede en hidtil uset ingeniørmulighed inden for kvantematerialer, specifikt i forhold til 2-D transition metal dichalcogenid (TMD) heterostrukturer med potentielle anvendelser som kvanteemittere eller højtydende lasere og twistronics. Forståelse, forudsigelse og styring af moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer er af stor videnskabelig betydning, selvom det er meget udfordrende. Hongli Guo og kolleger brugte simuleringer af de første principper til at løse udfordringerne og tilbyde kritiske indsigter på atomare og elektronisk skala, som hidtil har været ukendte. De bestemte fordelingen af ​​excitonladningsdensiteter i snoet molybdændisulfid/wolframdisulfid (MoS ₂ /WS ₂ ) heterostrukturer ved at bruge første-principper-beregninger til at give direkte bevis for lokaliserede moiré-excitoner i TMD-heterostrukturer. Holdet viste også, hvordan det lodrette felt kunne indstilles til at kontrollere positionen, polaritet, emissionsenergi og hybridiseringsstyrke af moiré-excitonerne. Holdet forudsiger, at vekslende elektriske felter kunne undertrykke spredningen af ​​moiré-excitoner i 2-D-materialer.

© 2020 Science X Network