Klokker elektronbevægelser inde i et atom

Hårde røntgenfrielektronlasere (XFEL'er) har leveret intense, ultrakorte røntgenimpulser i over et årti. En af de mest lovende anvendelser af XFEL'er er i biologi, hvor forskere kan fange billeder ned til atomær skala, selv før strålingsskaden ødelægger prøven. I fysik og kemi, disse røntgenstråler kan også kaste lys over de hurtigste processer, der finder sted i naturen med en lukkertid, der kun varer et femtosekund – svarende til en milliontedel af en milliardtedel af et sekund.

Imidlertid, på disse minimale tidsskalaer, det er ekstremt vanskeligt at synkronisere røntgenpulsen, der udløser en reaktion i prøven på den ene side og laserimpulsen, der 'observerer' den på den anden side. Dette problem kaldes timing jitter, og det er en stor hindring i den igangværende indsats for at udføre tidsløste eksperimenter ved XFEL'er med stadig kortere opløsning.

Nu, et stort internationalt forskerhold, der involverer samarbejdspartnere fra MPSD og DESY i Hamborg, Paul Scherrer Instituttet i Schweiz, og andre institutioner i syv lande har udviklet en metode til at omgå dette problem ved XFELs og demonstreret dens effektivitet ved at måle en grundlæggende henfaldsproces i neongas. Værket er udgivet i Naturfysik .

Mange biologiske systemer - og nogle ikke-biologiske - lider skade, når de exciteres af en røntgenpuls fra en XFEL. En af årsagerne til skaden er processen kendt som Auger-henfald. Røntgenpulsen udstøder fotoelektroner fra prøven, fører til deres udskiftning af elektroner i ydre skaller. Når disse ydre elektroner slapper af, de frigiver energi, som senere kan inducere emission af en anden elektron, kendt som en Auger-elektron. Strålingsskader er forårsaget af både de intense røntgenstråler og den fortsatte emission af Auger-elektroner, som hurtigt kan nedbryde prøven. Timing af dette henfald ville hjælpe med at undgå strålingsskader i eksperimenter, der studerer forskellige molekyler. Ud over, Sneglens henfald er en nøgleparameter i undersøgelser af eksotiske, meget ophidsede tilstande af stof, som kun kan undersøges på XFELs.

Normalt, timing-jitter ser ud til at udelukke tidsopløste undersøgelser af en så kort proces på en XFEL. For at omgå jitter-problemet, forskerholdet fandt på en banebrydende, meget præcis tilgang og brugte den til at kortlægge Auger-henfald. Teknikken, døbt selvrefereret attosecond streaking, er baseret på at kortlægge elektronerne i tusindvis af billeder og udlede, hvornår de blev udsendt baseret på globale tendenser i dataene. "Det er fascinerende at se, hvordan vores forbedring af en teknik, som oprindeligt blev udviklet til karakterisering af røntgenimpulser ved Free-Electron Lasers, finder nye anvendelser i ultrahurtige videnskabelige eksperimenter, " siger medforfatter Christopher Behrens, en forsker i fotonforskningsgruppen FLASH ved DESY.

Til den første anvendelse af deres metode, holdet brugte neongas, hvor henfaldstidspunkterne er blevet udledt i fortiden. Efter at have udsat både fotoelektroner og Auger-elektroner for en ekstern "stribet" laserpuls, forskerne bestemte deres endelige kinetiske energi i hver af titusindvis af individuelle målinger. Afgørende, i hver måling, Auger-elektronerne interagerer altid med den stribede laserpuls lidt senere end de fotoelektroner, der oprindeligt forskydes, fordi de udsendes senere. Denne konstante faktor danner grundlaget for teknikken. Ved at kombinere så mange individuelle observationer, holdet var i stand til at konstruere et detaljeret kort over den fysiske proces, og derved bestemme den karakteristiske tidsforsinkelse mellem foto- og sneglemissionen.

Hovedforfatter Dan Haynes, en ph.d.-studerende ved MPSD, siger:"Selvrefererede striber gjorde os i stand til at måle forsinkelsen mellem røntgenionisering og Auger-emission i neongas med sub-femtosekunders præcision, selvom timing-jitteren under eksperimentet var i området hundrede femtosekunder. Det er som at prøve at fotografere slutningen af ​​et løb, når kameraudløseren kan aktiveres når som helst i de sidste ti sekunder."

Ud over, målingerne afslørede, at fotoioniseringen og den efterfølgende afslapning og Auger-henfald skal behandles som en enkelt samlet proces snarere end en to-trins proces i den teoretiske beskrivelse af Auger-henfald. I tidligere tidsbestemte undersøgelser, forfaldet var blevet modelleret på en semiklassisk måde.

Imidlertid, under de forhold, der er til stede i disse målinger på LCLS, og på XFELs generelt, denne model viste sig at være utilstrækkelig. I stedet, Andrey Kazansky og Nikolay Kabachnik, de samarbejdende teoretikere om projektet, anvendt en fuldt kvantemekanisk model til at bestemme den fundamentale Auger-henfaldslevetid ud fra den eksperimentelt observerede forsinkelse mellem ionisering og Auger-emission.

Forskerne er håbefulde, at selvrefereret streaking vil have en bredere indvirkning inden for ultrahurtig videnskab. I det væsentlige, teknikken muliggør traditionel attosecond streaking spektroskopi, tidligere begrænset til bordpladekilder, udvides til XFEL'er over hele verden, når de nærmer sig attosecond-grænsen. På denne måde selvreference streaking kan lette en ny klasse af eksperimenter, der drager fordel af fleksibiliteten og ekstreme intensiteten af ​​XFEL'er uden at gå på kompromis med tidsopløsningen.