Aktivitetsbeskrivelser for elektrokatalysatorer i energilagringsapplikationer

Under miljøhensyn som forurening og drivhuseffekt, miljøvenlige energilagringsapplikationer såsom brændselsceller, ammoniakproduktion og lithium-luft-batterier foreslås at erstatte fossile ressourcer. Imidlertid, det høje overpotentiale er et af de mest presserende spørgsmål for praktiske anvendelser, og elektrokatalysatorer anvendes som en opløsning. At designe højaktive katalysatorer til elektrokemiske omdannelser er udfordrende. Forskere fra det kinesiske videnskabsakademi, Shanghai, Kina, og Shanghai University, Shanghai, Kina, gennemgået nogle repræsentative aktivitetsdeskriptorer for at screene højaktive katalysatorer i fremtidige high-throughput beregninger og eksperimenter. Dette arbejde, med titlen "Adsorptionsenergibaserede aktivitetsbeskrivelser for elektrokatalysatorer i energilagringsapplikationer, " blev offentliggjort i National Science Review .

Forskerne skitserer en simpel strategi til at forbedre den katalytiske aktivitet for at reducere aktiveringsbarrierer for elektrokemiske reaktioner ved at indstille den elektroniske grænsefladekobling mellem adsorbatet og katalysatoroverfladen.

"De elektrokatalytiske processer involverer normalt adsorption af reaktanter på overfladerne af katalysatorer, bryde nogle reaktantbindinger for at danne nye kemiske bindinger mellem katalysatoren og reaktanterne, og resultere i aktiverede mellemprodukter. Fordi den katalytiske aktivitet tilskrives den grænseflade elektroniske kobling, adsorptionsenergi er en god deskriptor til at identificere katalytisk aktivitet for overfladereaktioner."

Baseret på den frie energiændring af elektrokemisk reaktion, forfatterne opdelte hele den elektrokemiske reaktion i en indre reaktionsdel og en katalytisk effektdel. "Den katalytiske effekt afspejles direkte i adsorptionsenergiforskellene af reaktanter og produkter, " sagde de. Adsorptionsenergi som en katalytisk deskriptor i de typiske reaktioner diskuteres i on-elektronparreaktioner, evolutionsreaktioner og reduktionsreaktioner for at præsentere effekten af ​​elektronisk kobling mellem katalysatorer og ladede arter på katalytisk aktivitet.

"Forholdet mellem adsorptionsenergi og katalytisk aktivitet er nyttigt for den indledende udvælgelse af katalysatorer, og nøglen til at kortlægge forholdet er at etablere det kvantitative forhold mellem materialers iboende elektroniske egenskaber og katalytiske deskriptorer, " skriver de. Strukturelle og elementære deskriptorer såsom d-band center, tolerancefaktor og f.eks. elektronnummer er forklaret i d-båndsramme til relateret til adsorptionsenergi. "Desuden, fordi strukturelle og elementære deskriptorer eksperimentelt kvantificeres sammenlignet med adsorptionsenergi, strukturelle og elementære deskriptorer er nyttige til at opdage nye katalysatormaterialer og sikre et spring fremad inden for elektrokemisk ydeevne."

"Ladningsoverførsel er også en vigtig del i elektrokemiske reaktioner og forbedrer den katalytiske aktivitet. Princippet for ladningsoverførsel er at fjerne ladning fra stabile bindinger i reaktanter og sænke aktiveringsbarrieren for det hastighedsbegrænsende trin, " tilføjede de.

"Fundamental forståelse af struktur-aktivitetsforhold mellem katalytisk aktivitet og fysiske egenskaber af katalysatormaterialer er nyttig til at vælge effektive deskriptorer og til at udvikle effektive multiskalaberegningsmodeller til en nøjagtig beskrivelse af katalysatormaterialer. High-throughput beregninger og eksperimenter kan bruges til at fremskynde screening af katalysatormaterialer og forkortelse af udviklingscyklussen i fremtidige undersøgelser, " skriver forskerne. "Men, selv løse det iboende problem med aktivitet, katalysatorer står stadig over for de vitale krav til stabilitet og sikkerhed før praktiske anvendelser... Disse stabilitets- og sikkerhedsspørgsmål bør også overvejes før én katalysator, som screenes for at udføre høj katalytisk aktivitet, sættes i anvendelse."