Strukturelle udsvingsvurderinger i stoffer ud fra måledata

Mikrostrukturanalyse af materialer er en nøgleteknologi for ny materialeforskning. Ved at bruge en informationsekstraktionsteknik kaldet sparse modellering, et samarbejde mellem forskere ledet af professor Ichiro Akai fra Kumamoto University, Japan, har udviklet verdens første metode til at analysere den atomare struktur og strukturelle fluktuationer i materialer udelukkende ved hjælp af målte data. Denne metode kræver ingen forudgående antagelser om struktur på atomare skala, som kræves i konventionelle mikrostrukturanalysemetoder. Blandt andre applikationer, denne nye tilgang forventes at forbedre batteriernes funktionalitet og give længere levetid.

For at realisere nye funktioner og ydeevneforbedringer af funktionelle stoffer som dem, der findes i batterier og elektroniske enheder, deres struktur og strukturelle ændringer skal vurderes på atomær skala. Det skyldes, at strukturen af ​​atomerne på nanometerskala dominerer deres egenskaber. Målinger med udvidet røntgenabsorption finstruktur (EXAFS) bruges i vid udstrækning til at analysere mikrostrukturer som disse på atomskala.

Ved at udføre en Fourier-transformation på det målte spektrum af en EXAFS-oscillation, mikrostrukturinformation kan opnås for at bestemme, hvordan tilstødende atomer er fordelt radialt. Imidlertid, den radiale fordeling opnået ved denne konventionelle metode er meget forskellig fra den faktiske radiale struktur. Denne uoverensstemmelse skyldes forkert ekspansion med basisfunktioner af vibrerende bølger med konstant amplitude ved Fourier-transformation, på trods af, at amplituden af ​​EXAFS-oscillationen ændrer sig mærkbart inden for det observerede område.

Amplitudeændringerne repræsenterer strukturelle udsving, som er variationer i atomare afstande og bevægeligheden af ​​naboatomer. Disse fysiske egenskaber er angivet med en fysisk størrelse kaldet Debye-Waller faktoren. Denne faktor kan ikke opnås ved Fourier-transformation af EXAFS-oscillationen, fordi estimering af Debye-Waller-faktoren kræver, at der foretages antagelser om et materiales mikrostruktur. Med andre ord, da en analyse af det konventionelle EXAFS oscillationsspektrum er baseret på en hypotetisk struktur, det er vanskeligt at estimere Debye-Waller faktoren, medmindre materialets mikrostruktur er kendt på forhånd.

For at løse dette problem, forskerne fokuserede på det faktum, at atomer er, generelt, jævnligt uddelt, som afspejler deres kemiske struktur og bindingstilstande. Desuden, afstandene mellem atomer (atomare koordinater) er forskellige, og kan anses for at være "sparsom". Forskerne udviklede derefter en ny analytisk metode ved hjælp af en type informationsekstraktionsteknologi kaldet sparse modellering til at analysere EXAFS-data. Sparse modellering blev udviklet inden for informationsvidenskab, og bruges til at opdage dominerende egenskaber i målte data. I de seneste år, det er blevet brugt i en lang række forskningsfelter, såsom astronomi, lægevidenskab og teknik.

Bruger kun målte data, uden forudgående viden om et materiale, den nye metode kan

1. bestemme den radiale struktur (mikrostruktur) fra et atom af interesse til naboatomer med hensyn til afstand, og
2. estimer Debye-Waller-faktoren (dvs. de strukturelle udsving og mobilitet af naboatomer).

"Da vi kan estimere Debye-Waller faktoren uden nogen forudgående information om et materiale, vi forventer, at denne metode vil give vigtige resultater inden for flere områder af materialeforskning - især for nye stoffer, såsom termoelektriske materialer, hvor termiske fluktuationer af tilstødende atomer er vigtige, og superionisk ledende materialer, der kræver mobilitet mellem tilstødende atomer. Begge disse tiltrækker i øjeblikket opmærksomhed som faste elektrolytmaterialer til sekundære batterier, " sagde den ledende forsker, Professor Ichiro Akai fra Kumamoto University.

I dette studie, forskerne anvendte deres nye metode på EXAFS-data fra en standardprøve af kobber og demonstrerede, at den sparsomme modelleringsteknik fungerede korrekt og effektivt til at analysere EXAFS-oscillationsspektret. Anvendelse af denne metode på forskellige materialer, der er vanskelige at analysere i detaljer ved hjælp af konventionelle metoder, forventes at producere fremtidige udviklinger.

Dette værk blev offentliggjort i Journal of the Physical Society of Japan den 22. juni 2018.