Videnskab
 science >> Videnskab >  >> Kemi

Atomisk dispergeret Ni er koksresistent til tørreformering af metan

DFT-beregning af CH4-nedbrydning. Kredit:QIAO Botao

Tørreformering af metan (DRM) er processen med at omdanne metan (CH 4 ) og kuldioxid (CO 2 ) i syntesegas (syngas). Siden CO 2 og CH 4 er de to vigtigste atmosfæriske drivhusgasser (GHG), samt rigelige og billige kulstofkilder, DRM har potentiale til at afbøde stigende drivhusgasemissioner og samtidig realisere ren (er) udnyttelse af fossilt brændstof.

Ni-katalysatorer er de mest lovende kandidater til DRM på grund af deres lave omkostninger og høje initiale aktivitet. Imidlertid, in situ katalysatordeaktivering forårsaget hovedsageligt af kulstofaflejring (koksdannelse) har hindret deres kommercielle anvendelse.

Forskere ved Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) under det kinesiske videnskabsakademi har nu udviklet en fuldstændig koksbestandig Ni-baseret enkeltatomkatalysator (SAC). Deres resultater blev offentliggjort i Naturkommunikation .

Forskerne udviklede først en hydroxyapatit-(HAP)-understøttet Ni SAC, studerede dets DRM-ydelse, og fandt ud af, at både HAP-understøttet Ni SAC og Ni nanokatalysator hurtigt blev deaktiveret under høj temperatur DRM.

Imidlertid, karakterisering af de anvendte prøver afslørede, at deaktiveringsmekanismerne var helt forskellige:Deaktivering af nanokatalysatoren stammer fra koksen, mens deaktivering af Ni SAC stammede fra sintring af Ni enkeltatomer uden koksdannelse. Disse resultater indebar, at meget stabil og koksresistent Ni SAC kunne opnås, hvis Ni enkelte atomer effektivt blev stabiliseret ved reaktion.

Forskerne dopede derefter HAP med cerium for at stabilisere enkeltstående Ni-atomer gennem stærk metal-støtte-interaktion. Den resulterende HAP-Ce-understøttede Ni SAC var yderst stabil ved reaktion, uden koksdannelse.

Yderligere undersøgelser afslørede, at Ni SAC i sig selv er koksresistent. Med andre ord, ingen koks blev dannet overhovedet under reaktionen (i modsætning til at koks blev dannet derefter fjernet). Koksresistensen af ​​Ni SAC stammer fra katalysatorens unikke kapacitet til selektiv aktivering af den første C-H-binding i CH 4 .