Design af hierarkiske nanoporøse membraner til højeffektive adsorptions- og opbevaringsapplikationer

Inden for flygtige organiske forbindelser, grafenoxider har tiltrukket sig opmærksomhed som todimensionelle (2-D) materialer med nanoporøse membraner på grund af deres molekylære sigte-lignende arkitektoniske egenskaber og funktionelle enkelhed velegnet til brint (H ₂ ) adsorption. Alligevel, akkumuleringen af ​​grafenplader kan være udfordrende på grund af deres lave effektivitet til langsigtede industrielle applikationer. Som resultat, Haiyan Mao og et forskerhold ved University of California Berkeley, Stanford University og Lawrence Berkeley National Lab i USA designede hierarkiske nanoporøse membraner (HNM'er). De designede og udviklede konstruktionerne ved at kombinere en klasse af nanokompositter med en kulstofkugle og grafenoxid. Holdet fulgte Murrays lov (et optimeringsprincip) for at forberede de hierarkiske kulstofsfærer til at fungere som afstandsstykker og adsorbenter, ved hjælp af kemisk aktivering sideløbende med mikrobølgeopvarmning. HNM'erne indeholdt mikroporer domineret af en kombination af ultramikroporer og mesoporer. Arbejdet kan udvides på tværs af miljø- og energiområder.

Materialearkitektur til industriel gasseparation og -lagring .

At designe materialer til gasseparation og -lagring kan være udfordrende på grund af modstridende mål. For eksempel, porer i størrelsesordenen molekylære dimensioner er nødvendige for at skelne forskellige gasser på grundlag af størrelse, men de skal også være kemisk funktionaliserede for at lette kemisk selektivitet under adsorption. Kapillareffekter kan også forårsage tilstopning af smalle porer på grund af urenheder og gaskondensering. Mao et al. skabte derfor hierarkiske materialer, der kombinerede elegante 2-D nanoark med syntetiske kulstofkugler for at skabe en "frikadellesandwich" i en let skaleret produktionsproces. Materialerne udførte med succes flygtig organisk adsorption og lagring af hydrogengas. Industriel gasseparation og -lagring har en lang historie, hvor porøse materialer, herunder aktivt kul, zoolitter og metalorganiske rammer (MOF'er) har lettet fjernelse af flygtige organiske forbindelser og lagret brint, selvom deres begrænsede mekaniske stabilitet kan begrænse langsigtede anvendelser. Mens nogle MOF'er har vist høj gasadsorptionsydelse, deres store produktion er forbundet med øget skrøbelighed.

Engineering kulstofsfærer

Forskere havde derfor for nylig udviklet kulstofkugler med hierarkiske mikro- og mesosfærer til anvendelse i nærværelse af flygtige organiske forbindelser (VOC'er) og brint (H2) adsorption på grund af deres høje kugleform, selektivitet, og porøsitet. Mao et al. omdannet disse kugler til membraner ved hjælp af bindemidler, men konstruktionerne var modtagelige for dyre fremstillingsomkostninger og mekaniske ustabilitet. Holdet samlede derfor hierarkiske nanoporøse membranstrukturer (HNM) ved at samle kulstofkugler som effektive nanoporøse afstandsstykker for at forbedre masseoverførsel på tværs af plan gennem udvidet mellemlagsafstand. Holdet lavede hydrotermisk karbonisering af fyrretræ-baseret cellulose blandet med grafenoxid (GO) for at skabe membraner baseret på en ekstremt simpel rakel-metode. Generelt, metoden er meget udbredt til fremstilling af tynde film på store overflader, og de resulterende porøse HNM'er indeholdt mikroporer og mesoporer.

Eksperimentelle hierarkiske kulstofsfærer

Mao et al. udviklet de hierarkiske kulstofsfærer (HCS'er) med stort overfladeareal, høj sfæriskhed og monodispergerbarhed gennem flere trin, som omfattede hydrotermisk karboniseringssyntese og kemisk-mikrobølgeaktiveringsmetoder. Holdet brugte scanningselektronmikroskopi (SEM) til at forstå virkningerne af reaktionstemperaturen, reaktionstid og cellulosekoncentration af HCS. De bemærkede hurtig nedbrydning af cellulose under stigning i hydrotermisk temperatur for at generere hydrotermiske carbonatomer med en højere grad af aromatisering. Efter optimal behandling, Mao et al. opnået optimerede kulkugler med kugleformet struktur og en glat overflade uden et hul interiør. Ved at bruge infrarøde (IR) spektre, de viste, hvordan cellulose- og kulstofkuglerne indikerede tilstedeværelsen af ​​mange iltfunktionelle grupper på overfladen af ​​HCS. Cellulosen undergik dehydrering og aromatisering under hydrotermisk carbonisering. Mao et al. brugte røntgendiffraktionsanalyse (XRD) til at forstå XRD-mønstrene i cellulose og kulkugler for at vise, hvordan de resulterende kulstofmaterialer eksisterede i en amorf tilstand.

Teamet syntetiserede efterfølgende grafenoxid (GO)/hierarkiske kulkugler (HCS), efterfulgt af scanning elektronmikroskopi undersøgelser for tydeligt at identificere grafen nanoark, som var i god overensstemmelse med tidligere arbejde. HCS'erne bevarede en sfærisk arkitektur uden tydelige skader eller rynkede teksturer; metoden forhindrede aggregering af grafen for at kunne fremstille de nye GO/HCS (grafenoxid/hierarkiske kulstofkugler) kompositter.

Udvikling af hierarkiske nanoporøse membraner (HNM'er) og proof-of-concept:

Mao et al. brugte rakel-aflejringsmetoden til at producere hierarkiske nanoporøse membraner (HNM'er) med meget alsidige, ensartede og fritstående membraner med præcist kontrolleret tykkelse. The structures showed a higher degree of corrugation in comparison to pure graphene oxide; beneficial for volatile organic compound (VOC) diffusion and adsorption. All experimental outcomes confirmed the facile fabrication procedure, large surface area and low cost of the starting materials used to develop HNMs as promising candidates for VOC and hydrogen storage. Som proof of concept, Mao et al recorded the adsorption performance of VOCs to understand the contribution of hierarchical structures and the mechanical stability of hierarchical nanopore membranes. Som et eksempel, with volatile compounds such as toluene and acetone, the adsorption capacities were comparable to other porous materials. At high concentrations, the adsorption capacity increased gradually. På denne måde the extremely well-developed micropores efficiently and rapidly adsorbed the toluene/acetone molecules. The outcomes indicated promising adsorption performance in low-concentration, volatile organic compound (VOC) environments.

Mao et al additionally tested the hydrogen storage capacity of HNM due to their exceptionally high surface areas and hierarchical micropore-dominated structures. The work showed advantages for hydrogen adsorption including low cost, good reversibility and safety. The team tested the cost-effectiveness and durability of HNMs through multiple adsorption/desorption cycles to confirm the cost-effective applications of the membranes.

© 2020 Science X Network