Succes med at kontrollere sammensætningen af ​​perovskitioner baner vejen for enhedsapplikationer

Hybride organisk-uorganiske perovskitter har fået stor opmærksomhed som potentielle næste generations solceller og som materialer til lysemitterende enheder.

Kobe Universitets lektor Tachikawa Takashi (fra Molecular Photoscience Research Center) og Dr. Karimata Izuru (tidligere en kandidatstuderende beskæftiget med forskning ved Graduate School of Science) er lykkedes fuldstændigt at erstatte halogenidionerne i perovskit-nanokrystaller og samtidig bevare deres morfologi og lysemitterende effektivitet.

Desuden, ved hjælp af teknikker såsom enkeltpartikel-fotoluminescensbilleddannelse, forskerne var i stand til at forstå de øjeblikkelige ændringer i lysemission og krystalstrukturen, hvilket igen gjorde det muligt for dem at udvikle et princip til styring af ionsammensætning.

Det forventes, at disse forskningsresultater vil bidrage til at muliggøre syntesen af ​​perovskitter af varierende sammensætning og fremme udviklingen af ​​enheder, der anvender dem. Ud over, det er håbet, at fleksibiliteten af ​​perovskitstrukturer kan udnyttes, gør det muligt at anvende dem på enheder og skabe nye funktionelle materialer.

Disse resultater blev offentliggjort i det tyske akademiske tidsskrift Angewandte Chemie International Edition den 19. oktober, 2020.

Hybride organisk-uorganiske perovskitter, såsom organiske blyhalogenidperovskitter (f.eks. CH ₃ NH ₃ PbX ₃ (X =Cl, Br, JEG)), har modtaget verdensomspændende opmærksomhed som et lovende materiale til yderst effektive solceller. Desuden, farven på det lys, de udsender, kan kontrolleres ved at ændre typen og sammensætningen af ​​halogenidionerne. Følgelig, det er håbet, at hybride organisk-uorganiske perovskiter kan anvendes på lysemitterende enheder såsom skærme og lasere.

Imidlertid, halogenidionerne inde i krystallerne er kendt for at bevæge sig rundt selv ved stuetemperatur, og denne høje fleksibilitet forårsager problemer såsom reduktioner i både syntesereproducerbarhed og enhedens holdbarhed.

I dette studie, forskerne brugte en skræddersyet flowreaktor til præcist at styre udvekslingsreaktionen mellem CH ₃ NH ₃ PbI ₃ nanokrystaller og Br ^- ioner i opløsning. Dette gjorde det muligt for dem at konvertere nanokrystallerne til CH ₃ NH ₃ PbBr ₃ nanokrystaller, mens de bevarer deres morfologi og lysemitterende effektivitet.

Det er vigtigt at vide, hvilken slags reaktion der vil forekomme inde i krystallerne for at udvikle synteseteknikker. For at forstå dette, forskerne brugte et fluorescensmikroskop til at observere, hvordan hver enkelt nanokrystal reagerede. Ud fra denne observation, de forstod, at engang det røde lys udsendt af CH ₃ NH ₃ PbI ₃ var fuldstændig forsvundet, det grønne lys, der stammer fra CH ₃ NH ₃ PbBr ₃ blev pludselig genereret efter et interval på 10s til 100s af sekunder. Baseret på resultaterne af strukturel analyse ved hjælp af en røntgenstråle, det blev afsløret, at Br ^- ioner erstattede I ^- ioner inde i krystalstrukturen, mens der dannes et bromidrigt lag på overfladen. Bagefter, bromidet på overfladelaget bevægede sig gradvist ind i de indre områder.

Det menes, at emissionerne af rødt lys blev uobserverbare, fordi de indre områder af krystalstrukturen var delvist uordnede under ionovergangen, hvilket førte til tab af energi, der er nødvendig for lysudsendelse. Efterfølgende CH ₃ NH ₃ PbBr ₃ krystalkerner dannet inde i nanokrystalpartiklen, og en kooperativ overgang til den grønt lysgenererende tilstand fandt sted.

Ud fra disse resultater, it can be said that temporally separating the crystal structure transitions and the subsequent restructuring (that occurs on a nanometer scale) is one of the keys to the successful, precise synthesis of organic lead halide perovskites.

The structural transformation process observed in perovskite nanocrystals in this study is thought to be related to all modes of nanomaterial synthesis that are based on ion exchange, therefore future research could hopefully illuminate the underlying mechanism. Although researchers have a negative impression of organic halide perovskites' flexibility, it is hoped that this characteristic could be exploited and applied to the development of new materials and devices that can react to the environment and external stimuli.