Undersøgelse afslører dannelsesmekanismen for den første carbon-carbon-binding i MTO-processen

Et fælles forskerhold ledet af prof. Liu Zhongmin, Prof. Wei Yingxu, og prof. Xu Shutao fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS) afslørede mekanismen bag dannelsen af ​​den første carbon-carbon (CC) bindingsdannelse under methanol-til-olefiner (MTO) ) proces.

Denne undersøgelse blev offentliggjort i Chem den 23. juni.

Prof. Zheng Anmins gruppe fra Innovation Academy for Precision Measurement Science and Technology af CAS var også involveret i undersøgelsen.

Den første C-C-binding i MTO-processen dannes i reaktionens indledende fase. Der er ingen direkte metode til at belyse bindingsdannelsen/reaktionsmekanismen på grund af vanskeligheden ved at fange mellemliggende arter.

"Vi undersøgte den direkte C-C-bindingsdannelsesmekanisme under den indledende MTO-reaktion over HSSZ-13-zeolit ​​med en 8-leddet ring og en chabazit-topologisk struktur, " sagde prof. Xu.

De detekterede udviklingen af ​​de organiske arter på SSZ-13-katalysatoroverfladen under methanolomdannelsen. For første gang, de fangede direkte overfladeethoxy-arterne (SES), den kritiske art, der indeholder den indledende C-C-binding under reelle MTO-reaktionsbetingelser ved det indledende reaktionstrin.

I øvrigt, forskerne anvendte ab initio molekylær dynamik (AIMD) teoretisk beregningssimulering for at forudsige og præsentere den visualiserede og komplette proces med initial C-C-bindingsdannelse startende fra C1-reaktanterne og C1-mellemprodukterne.

Baseret på eksperimentelle og teoretiske beviser, de etablerede de komplette og gennemførlige indledende C-C-bindingsdannelsesruter, nemlig overflade methoxy arter (SMS)/trimethoxyonium (TMO) medieret methanol/dimethylether (DME) aktivering med en synergistisk effekt fra SMS og de negativt ladede ramme oxygenatomer for at danne SES.

"Vores undersøgelse kaster ikke kun lys over det kontroversielle spørgsmål om den første C-C-obligationsdannelse i MTO-processen, men beriger også den grundlæggende teori om C ₁ katalytisk kemi, " sagde prof. WEI.