Dynamisk indeslutning af SAPO-17-bure på selektivitetskontrol af syngaskonvertering. Kredit:Wang Haodi og Jiao Feng
Et forskerhold ledet af prof. Pan Xiulian og prof. Bao Xinhe fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS) opdagede dynamisk indeslutning af SAPO-17-bure på selektivitetskontrol af syngaskonvertering.
Denne undersøgelse blev offentliggjort i National Science Review den 26. juli.
I 2016 foreslog teamet et nyt katalysatorkoncept baseret på metaloxid-zeolit bifunktionelle katalysatorer (OXZEO), som muliggjorde direkte omdannelse af syngas til lette olefiner med høj selektivitet.
I denne undersøgelse rapporterede forskerne den dynamiske indeslutningseffekt af zeotypebure, som kontrollerede produktselektiviteten under induktionsperioden for syngaskonvertering. De øgede ethylenselektiviteten fra 19 % gradvist til 44 %, hvorimod reduceret C4+ kulbrinteselektivitet fra 39 % til 9 % inden for de første 22 timer i drift. Efter induktionsperioden udjævnedes den katalytiske ydeevne.
"Dette blev induceret af den gradvise ophobning af kulstofholdige arter inde i SAPO-17-burene, efterhånden som reaktionen skrider frem. Det førte til en gradvist formindsket ledig plads inde i buret," sagde Prof. Bao.
De fandt, at diffusionskoefficientforholdet for C2 til C4 var korreleret negativt med en effektiv rumkoefficient (ESC), en deskriptor, der blev defineret til at beskrive den effektive plads inde i SAPO-17-buret. Det indikerede mere hindret diffusion for C4 end for C2 med den reducerede frie plads i buret. Ydermere ville et begrænset frirum også hindre den sekundære reaktion af ethylen og gavne derfor C2 selektivitet.
"Denne undersøgelse afslører en signifikant effekt af den dynamiske indeslutning af SAPO-17 buret på produktselektiviteten," sagde prof. Pan. Selvom de fleste mikroporer var optaget (93%), da induktionsperioden var afsluttet, var katalysatoren ikke deaktiveret, og den kørte ret stabilt i syngaskonvertering.
Denne dynamiske indeslutning forventes at være generel for en række reaktioner, der involverer carbonhydrider over zeolitter. Forståelsen er afgørende for yderligere design af højtydende zeolit-baserede katalysatorer til C1 kemi samt andre reaktioner, der involverer kulbrinter. + Udforsk yderligere