Videnskab
 science >> Videnskab >  >> Kemi

Forskere foreslår ny strategi for at forbedre metanhydroxylering

UiO-66-X-katalysatoren omdanner CH4 direkte til oxygenater med 100 % selektivitet ved at bruge H2O2 som oxidationsmiddel. Kredit:Fang Geqian

Metan, hovedsageligt fra naturgas, skifergas og metanhydrat, er et af de mest økonomiske fossile brændstoffer. Det er dog stadig en stor udfordring at realisere den selektive valorisering af metan under milde forhold på grund af den iboende lille polariserbarhed og høje dissociationsenergi af CH-binding i CH4 samt den højere reaktivitet af måloxygenater.

For nylig har en forskergruppe ledet af prof. Wang Xiaodong og prof. Lin Jian fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS), i samarbejde med prof. Zhu Chun fra Guizhou University, udviklet UiO -66 metal-organiske rammer (MOF'er) katalysatorer med afstembare elektroniske egenskaber, som kunne øge den selektive oxidation af metan.

Denne undersøgelse blev offentliggjort i Angewandte Chemie International Edition den 29. juni.

Overoxidation af målprodukter og metalstedernes udvaskning er normalt uundgåelig på de understøttede metalarter. I mellemtiden har de strukturerede metal-oxo-arter på bulk-metaloxider eller -skeletter ringere reaktivitet, og de spiller bare som en støtte eller co-katalysator for at forbedre CH4 konvertering.

For at løse disse udfordringer udviklede forskerne de eneste UiO-66 MOF-katalysatorer modificeret af forskellige ligander (NH2 -BDC, H2 BDC og NO2 -BDC) for direkte at konvertere CH4 at oxygenere med 100 % selektivitet ved at bruge H2 O2 som et oxidationsmiddel under milde forhold.

Zr-oxo-knuderne med disse modifikatorer udviste forskellige elektroniske egenskaber, der påvirkede forankringen af ​​·OH-arter til dannelse af effektiv Zroxo -·OH-steder, som kunne fremme aktiveringen af ​​CH-bindingen af ​​CH4 med den laveste energibarriere over UiO-66-H. + Udforsk yderligere

2D gitter-begrænsede Cu-atomer muliggør omdannelse af methan ved stuetemperatur