Ny strategi til at kontrollere fordelingen af ​​syresteder i zeolitter

Zeolitter er en af ​​de formselektive katalysatorer. Zeolitternes egenskaber, som kommer fra den strukturelle indeslutning på de molekylære dimensioner, er afgørende for formselektiv katalyse.

De katalytiske syresteder ved forskellige positioner af zeolitter viser en tydelig indeslutningseffekt for reaktantmolekyler, især afspejlet i mordenit (MOR) zeolit, der katalyserer dimethylether (DME) carbonyleringsreaktion.

For nylig udviklede et forskerhold ledet af prof. Liu Zhongmin fra Dalian Institute of Chemical Physics ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS) en ny strategi for fortrinsvis at fjerne syrestederne i de 12-leddede ringkanaler (12-MR). MOR-zeolit ​​ved en trimethylchlorsilan (TMCS) silyleringsbehandling, som kunne forbedre ydeevnen af ​​DME-carbonylering.

Denne undersøgelse blev offentliggjort i ACS Catalysis den 1. april.

De 8-leddede ringkanaler (8-MR) af MOR-zeolit ​​foretrækkes til den selektive carbonylering af DME, mens de større 12-MR-kanaler kan rumme flere reaktionsveje, hvilket vil forårsage hurtig deaktivering af MOR-zeolitten. Derfor er det nødvendigt selektivt at fjerne syrestederne i 12-MR-kanaler af MOR for at forbedre dets katalytiske ydeevne i DME-carbonyleringsreaktionen.

Forskerne brugte in situ diffus reflektans infrarød Fourier transformation (DRIFT) og ²⁹ Si krydspolarisering (CP) kernemagnetisk resonans (NMR) spektroskopiske teknikker til at undersøge interaktionen af ​​TMCS-molekyler med de brodannende hydroxylgrupper inden for forskellige positioner af H-mordenit (HMOR) zeolitten.

De fandt ud af, at TMCS-molekyler slog bro over HMOR-strukturen via en hydrolysereaktion mellem chlorgrupper og Brønsted H ⁺ atomer til at dække syrestederne. På grund af pladsbegrænsningen bibeholdt silyleringsbehandlingen selektivt de fleste syresteder (80%) i den ønskede position ved at TMCS erstattede Brønsted H ⁺ atomer inden for 12-MR-kanaler i HMOR-zeolitten, hvilket fører til bedre selektivitet og en meget længere levetid i DME-carbonyleringsreaktionen. + Udforsk yderligere

Pore-mund-katalyse, der øger dannelsen af ​​isoparaffiner fra syngas over bifunktionelle katalysatorer