En pålidelig og effektiv beregningsmetode til at finde overgangstilstande i kemiske reaktioner

En beregningsmetode til at finde overgangstilstande i kemiske reaktioner, der i høj grad reducerer beregningsomkostningerne med høj pålidelighed, er blevet udtænkt. Sammenlignet med den mest udbredte eksisterende metode reducerer den nuværende metode de samlede beregningsomkostninger med ca. 50 til 70 %.

Udviklingen, tilgængelig på GitHub, er klar til at accelerere fremskridt inden for materialevidenskab, hvilket gør udforskningen af ​​kemiske reaktioner mere tilgængelig og effektiv. Dette kan føre til hurtigere videnskabelige opdagelser og teknologiske innovationer.

I kemiske reaktioner omdannes stoffer fra en energisk stabil tilstand til en anden og passerer gennem en ustabil overgangstilstand. Denne proces er beslægtet med at finde den laveste højde rute over et bjerg, når man krydser fra den ene side til den anden. At forstå overgangstilstanden – toppen af ​​denne metaforiske bjergsti – er afgørende for en dyb forståelse af reaktionsmekanismer.

Men på grund af disse tilstandes forbigående og ustabile natur er deres eksperimentelle observation og identifikation udfordrende, hvilket ofte nødvendiggør beregningsmæssig udforskning.

Denne undersøgelse fokuserer på beregningsmetoder til at finde en overgangstilstand mellem en kendt reaktant og et produkt. Denne type overgangstilstandssøgning optimerer stien, der forbinder produktet og reaktanten, så den passerer gennem overgangstilstanden. Da stien normalt er repræsenteret af flere punkter på stien (ofte kaldet billeder), er stien faktisk optimeret ved trinvis opdatering af billederne.

Den mest almindeligt anvendte metode i dag er Nudged Elastic Band (NEB) metoden. En af hovedudfordringerne ved denne metode er, at den er beregningsmæssigt dyr. Det er der to hovedårsager til. Den ene er, at det kræver et stort antal billeder at øge opløsningen af ​​søgningen. Den anden grund er, at søgeprincippet ikke er variationsmæssigt (dvs. at minimere en objektiv funktion), så antallet af opdateringer pr. billede har også en tendens til at være stort.

Den nyligt implementerede metode i denne undersøgelse løser disse problemer innovativt. For det første kan antallet af billeder reduceres til omkring 3, da kun området omkring overgangstilstanden søges intensivt. Derudover er søgeprincippet variationsmæssigt, så det kan løses mere effektivt. Specifikt er objektivfunktionen defineret som linjeintegralet af energiens eksponentielle langs stien.

Ydeevnen af ​​den nye metode blev evalueret på 121 kemiske reaktioner, og resultaterne blev sammenlignet med NEB-metoden og dens forbedrede version. For det første identificerede den nuværende metode overgangstilstande korrekt i 98 % af tilfældene. Denne nøjagtighed er meget højere end NEB-metoden og sammenlignelig med den forbedrede version. For det andet viste den nuværende metode en betydelig reduktion i de samlede beregningsomkostninger - omkring 70 % mindre end NEB-metoden og 50 % mindre end dens forbedrede version.

For at lette bredere anvendelse har forskerne gjort deres beregningsprogram tilgængeligt på GitHub. Skrevet i Python og designet til at blive brugt sammen med Atomic Simulation Environment (ASE), giver det forskere mulighed for nemt at udforske overgangstilstande ved at specificere reaktanter og produkter.

Når man ser fremad, er konsekvenserne af denne forskning enorme. Ved at gøre søgninger i overgangstilstande nemmere og hurtigere er metoden klar til at accelerere forskning og udvikling inden for alle naturvidenskabelige områder ved hjælp af beregningskemi.

Forskningen er offentliggjort i Journal of Chemical Theory and Computation .

Flere oplysninger: Shin-ichi Koda et al., Locating Transition States by Variational Reaction Path Optimization with an Energy-derivative-free Objective Function, Journal of Chemical Theory and Computation (2024). DOI:10.1021/acs.jctc.3c01246

Leveret af National Institutes of Natural Sciences