Fotokatalytisk ikke-oxidativ kobling af methan til ethylen over kulstofdoterede ZnO/Au-katalysatorer

En undersøgelse af den fotokatalytiske ikke-oxidative kobling af methan til ethylen over kulstofdoterede ZnO/Au-katalysatorer blev offentliggjort af prof. Wei Xiao (College of Chemistry and Molecular Sciences, Wuhan University) og Dr. Yuhao Peng (College of Chemistry and Molecular Sciences, Wuhan University).

En fotokatalytisk omdannelse af metan til multi-carbon-forbindelser er fortsat en stor udfordring på grund af dens høje dissociationsenergi af C−H-bindinger og træge ladningsbærerdynamik. Au-modificeret carbon-doteret ZnO (C-ZnO/Au) fotokatalysator er konstrueret ved en grænseflademodifikationsassisteret selvsamlingstilgang til fotokatalytisk omdannelse af metan.

Ved at drage fordel af tilstedeværelsen af ​​C-ZnO/Au-grænseflader reducerer katalysatoren ikke kun den excitoniske bindingsenergi for at forbedre den fotogenererede ladningsbærerseparation, men forbedrer også stabiliteten af ​​gitteroxygen for at undertrykke C₂ H₄ overoxidation.

Desuden accelererer denne hybridkatalysator også genereringen af ​​Zn ⁺ –O ^– parrer for at aktivere C−H-bindinger, stabiliserer reaktionsmellemproduktet (*OCH₃ ) for at opnå C−C-koblingen og fremmer dannelsen af ​​lavvalens Zn for at accelerere dehydrogeneringen af ​​*OC₂ H₅ ind i C₂ H₄ .

Derfor kan der opnås en stabil fotokatalytisk metankonverteringsydelse over C-ZnO/Au med en støkiometrisk generering af ethylen og hydrogen.

"På grund af metans høje dissociationsenergi og den komplekse overfladestruktur af katalysatorer er det af stor betydning at korrelere strukturen af ​​det aktive center med dets reaktiviteter. Strukturen af ​​C-ZnO/Au løses ved beregning af tæthedsfunktionsteori. , og mekanismen for meget selektiv omdannelse af methan til ethylen afsløres ved in situ karakterisering," siger Xiao.

Et par implikationer viser sig således for design af fotokatalysatorer til methanomdannelse:1) forbedring af katalysatorens fotogenererede ladningsbærerseparationseffektivitet for at fremme methanomdannelse; 2) at fremme elektronoverførsel til C−H-bindingens antibindings-orbitaler for at accelerere methanaktivering; 3) stabilisering af reaktionsmellemproduktet for at forbedre C−C-koblingen.

Studiet er publiceret i tidsskriftet Science China Chemistry .

Flere oplysninger: Jing Wang et al., Fotokatalytisk ikke-oxidativ kobling af methan til ethylen over kulstofdoterede ZnO/Au-katalysatorer, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1766-8

Leveret af Science China Press