Optrævling af den pH-afhængige iltreduktionsydelse på enkeltatom-katalysatorer

En gruppe forskere har besvaret nogle presserende spørgsmål vedrørende en ny, lovende klasse af katalysatorer kendt som single-atom catalysts (SAC'er).

Deres indsigt blev omtalt som forsideartiklen i Journal of the American Chemical Society den 12. januar 2024.

Forskere har identificeret metal-nitrogen-carbon (M-N-C) SAC'er som effektive og omkostningseffektive alternativer til platinbaserede katalysatorer i kritiske applikationer såsom brændselsceller og batterier.

På trods af deres løfte er der dog stadig flere aspekter af deres adfærd i oxygenreduktionsreaktionen - en afgørende proces, der forekommer i forskellige elektrokemiske systemer - som ikke er godt forstået, såsom deres aktivitetsafhængighed af pH, selektivitet for forskellige elektronoverførselsveje , og identifikation af hastighedsbestemmende trin.

Gruppen, som omfatter Hao Li, lektor ved Tohoku University's Advanced Institute for Materials Research (WPI-AIMR), dykkede dybt ned i forviklingerne af M–N–C-katalysatorer og behandlede grundlæggende spørgsmål, som længe har undret det videnskabelige samfund.

Gennem omhyggelig analyse af mere end 100 M–N–C katalysatorstrukturer og omfattende energivurderinger, der spænder over mere end 2.000 datasæt, afslørede forskerne en pH-afhængig udvikling i disse materialers katalytiske aktivitet.

I modsætning til tidligere antagelser afslørede undersøgelsen en nuanceret respons af M-N-C-katalysatorer på varierende pH-niveauer, hvor nogle udviser bemærkelsesværdig stabilitet og ydeevne på tværs af sure og alkaliske miljøer.

Forskningen fremhævede også det indviklede samspil mellem katalysatorens sammensætning og dens ydeevne, hvilket belyser faktorer, der påvirker selektiviteten for forskellige reaktionsveje. Ved at syntetisere en bred vifte af M-N-C-katalysatorer og udsætte dem for strenge eksperimentelle tests, validerede holdet deres teoretiske forudsigelser, hvilket bekræftede nøjagtigheden af ​​deres modeller i forudsigelse af vigtige katalytiske parametre.

"Vores resultater repræsenterer en væsentlig milepæl i jagten på effektive og bæredygtige katalytiske materialer," påpeger Li. "Ved at opklare pH-afhængigheden, selektiviteten og alsidigheden af ​​M-N-C-katalysatorer baner vi vejen for udviklingen af ​​næste generations katalysatorer med hidtil uset ydeevne og anvendelighed."

I betragtning af at pH-afhængighed i elektrokatalyse er meget almindelig, håber Li og hans kolleger at udvide denne succesrige model til en række katalytiske reaktioner fremover. "Vi ønsker at forbedre præcisionen af ​​katalytiske teoretiske modeller for at muliggøre bedre screening for højtydende og stabile katalysatorer," tilføjer Li.

Flere oplysninger: Di Zhang et al., Unraveling the pH-Dependent Oxygen Reduction Performance on Single-Atom Catalysts:From Single- to Dual-Sabatier Optima, Journal of the American Chemical Society (2024). DOI:10.1021/jacs.3c11246

Leveret af Tohoku University