Nogle kan lide det varmt:Simulering af excitationer af enkeltpartikler

Plasmoner, som kan betragtes som skyer af elektroner, der oscillerer inden for et metal -nanokluster, kunne tjene som antenner til at absorbere sollys mere effektivt end halvledere. Forståelse og manipulation af dem er vigtig for deres potentielle brug i fotovoltaik, solcelles vandopdeling, og sollys-induceret brændstofproduktion fra CO2.

Men i disse applikationer, enkeltpartikel -excitation frem for den kollektive plasmon -excitation er nødvendig for at overføre elektroner én ad gangen til en elektrode og fremkalde ønskede kemiske reaktioner. Når plasmon er spændt af sollys, det fremkalder enkeltpartikel -excitationen 'varme bærere'. Nu, for første gang, samspillet mellem plasmontilstanden og excitationen af ​​enkeltpartikler i en lille metalklynge er blevet simuleret direkte.

Forskere fra US Department of Energy (DOE) s Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) brugte en numerisk algoritme i realtid, udviklet på Berkeley Lab i februar, at studere både plasmon og hot carrier inden for de samme rammer. Det er afgørende for at forstå, hvor længe en partikel forbliver spændt, og om der er energi tilbageløb fra varm bærer til plasmon. Den nye undersøgelse viser elektronbevægelsen, når den forstyrres af lys.

"Du skal overveje, hvordan plasmon kan give sin energi til excitationer af enkeltpartikler. Folk har gjort dette analytisk, men de kiggede på det masselignende materiale og behandlede plasmon-tilstanden ved hjælp af klassisk afskrivning, "siger Lin-Wang Wang, seniorforsker ved Berkeley Lab, der ledede dette arbejde. "Vi har beskrevet både plasmon og enkeltpartikel -excitation kvantum mekanisk, og studerede nanopartikler, fordi de ofte bruges i egentlige applikationer. Hvis du genererer en hot carrier i et sådant nanosystem, det er lettere at overføre til den tilsluttede elektrode på grund af deres små størrelser. "Hans beregninger brugte lys til at ophidse Ag55, en me-tallic nanokluster med kendt geometri, og viste plasmonens adfærd og excitationen af ​​enkeltpartikler.

Undersøgelsen blev offentliggjort i en Naturkommunikation papir med titlen 'Interplay Between Plasmon and Single-particle Excitations in a Metal Nanocluster.' Jie Ma og Zhi Wang, også fra Berkeley Lab, og Lin-Wang Wang er forfatterne.

I simuleringerne metalliske nanopartikelklynger reagerede klart på eksternt lys, med ladning 'sloshing' frem og tilbage i klyngerne. Imidlertid, at bevægelse kan forårsages både af en plasmon og af excitationer af enkeltpartikler. Tricket viser, hvad der er hvilket.

"Vi fandt en måde at skelne dem ved deres forskellige oscillerende adfærd. Ved hjælp af denne metode, fandt vi ud af, at hvis en varm bærer -excitation er i overensstemmelse med plasmonoscillationen, derefter kan 90% af plasmoenergien omdannes til enkeltpartikel-energien. Men hvis de er ude af melodi, den samlede energi vil gå frem og tilbage mellem plasmonen og enkeltpartikeleksikationen, "forklarer Wang.

Jie Ma, en postdoc, der er hovedforfatter til papiret, tilføjer, at "excitationen af ​​enkeltpartikler er den kontinuerlige ændring af elektronbesættelsen, men plasmonen er svingningen af ​​elektronbesættelserne omkring Fermi -energien ['jord' niveau af elektronreservoiret]. "Når resonans opbygges mellem de to, det meste af energioverførslen til den varme transportør.

Konventionelle jordtilstandsberegningsmetoder kan ikke bruges til at studere systemer, hvor elektroner har været spændte. Men ved hjælp af real-time simuleringer, et spændt system kan modelleres med tidsafhængige ligninger, der beskriver elektroners bevægelse i femtosekundet (kvadrilliondel af et sekund) tidsskala.

En ophidset enkeltpartikel kan falde hurtigt til en lavere energitilstand ved at udsende et fonon, som er atomernes vibration. Det betyder, at det ikke længere er en varm transportør. Til sidst, alle varme transportører mister deres energi, som elektroner og huller rekombineres i et metallisk system. Men spørgsmålet er, hvor længe den varme bærer vil forblive varm og i stand til at transportere til en anden elektrode eller et molekyle, før den afkøles. Tidligere undersøgelser, som ikke inkluderer kernebevægelsen, kan ikke beskrive køleprocessen. Men Wangs simulering tyder på, at transportøren i en lille nanostruktur køler langsommere end i et massesystem.

"Her, vi simulerede isolerede nanopartikler. Men hvis du lægger nanopartiklerne på et eller andet substrat, det kunne være rigtig interessant, "siger Ma. Det vil være vigtigt at forstå, hvor længe en varm transportør kan holde sig varm.

Med kraftfulde beregningsværktøjer, disse spørgsmål kan nu besvares og bruges i udviklingen af ​​fremtidige plasmon-drevne applikationer.