Ny klasse af enkeltatoms katalysatorer til kulstofnanorør udviser enestående elektrokemisk reduktion af CO2 til CO

Eksperimenter med røntgenstråler på to strålelinjer ved den australske synkrotron har hjulpet med at karakterisere en ny klasse af enkeltatomkatalysatorer (SAC'er) understøttet på kulstofnanorør, der udviser enestående elektrokemisk reduktion af CO2 til CO. En vægtbelastning på 20 vægt% for den nye klasse , nikkel enkeltatomet nitrogen-doterede kulstofnanorør (NiSA-N-CNT'er), menes at være den højeste metalbelastning for SAC'er rapporteret til dato.

Enkeltatomer af nikkel, kobolt og jern blev understøttet på nitrogen-doterede kulstofnanorør via en one-pot pyrolysemetode og sammenlignet i undersøgelsen.

Et stort internationalt samarbejde, ledet af prof San Ping Jiang, Vicedirektør for Fuels and Energy Technology Institute ved Curtin University of Technology og associerede fra Institut for Kemiteknik, har udviklet en ny syntese- og udviklingsproces for nitrogendopede carbon-nanorør med en nikkelligand, der udviser høj katalytisk aktivitet.

Undersøgelsen blev offentliggjort i Avancerede materialer og fremhævet på forsiden af ​​publikationen.

Dr. Bernt Johannessen, instrument videnskabsmand på X-ray absorption spectroscopy (XAS) beamline ved Australian Synchrotron var medforfatter på papiret, som også omfattede ledende efterforskere fra Curtin University of Technology og samarbejdspartnere ved University of Western Australia, Institut for Metalforskning (Kina), Oak Ridge National Laboratory (USA), University of the Sunshine Coast, University of Queensland, Tsinghua University (Kina) og King Abdulaziz University (Saudi-Arabien). Teknisk support og rådgivning om bløde røntgenspektroskopi-eksperimenter blev leveret af den australske Synchrotron-instrumentforsker Dr. Bruce Cowie.

"Hele tanken bag tilgangen er, at de mindre partikler du har, jo mere katalytisk aktive de er. Når du går til en nanopartikelstørrelse, du ser en stigning i den katalytiske aktivitet. Og hvis du tager det til det yderste, du ser på enkelte metalatomer forankret på et bærende substrat af kulstof, sagde Johannessen.

"Fordi overfladeatomer opfører sig anderledes end bulk- eller andre atomer, XAS blev brugt til at bekræfte, at der faktisk var enkelte atomer og placeringen af ​​disse nikkelatomer i forhold til andre atomer. Vi var i stand til at bestemme bindingslængder og koordinationsnumre. "

Tilføjelse eller subtraktion af enkelte atomer fra en partikel åbner mulighed for at indstille dens egenskaber.

Udfordringen har været at beholde metalatomerne, som giver en stærk metalstøttebinding, fra at interagere med hinanden og aggregere på grund af deres højere overfladeenergi.

Efterforskerne overvandt dette ved at udvikle en flertrinsmetode til at syntetisere atomisk dispergerede nikkelatomer på nitrogen-doterede CNT'er, der omfattede nedbrydning af precursoropløsningen ved høj temperatur.

X-ray absorption near edge structure spectroscopy (XANES) målinger ved Australian Synchrotron gav underbyggende beviser for den elektrokemiske effektivitet af NiSA-N-CNT'er. Resultaterne antydede, at Ni-N-arterne er de aktive centre for reduktionsreaktionen af ​​CO2 til CO. De enkelte nikkelatomer holdes af koordinerende nitrogenatomer i den N-doterede kulstofnanorørstruktur, og dette hjælper med at stabilisere strukturen fra metalaggregering.

NiSA-N-CNT'erne viste også en højere omsætningsfrekvens end andre nitrogen-doterede CNT'er. Dataene bekræftede, at der ikke var nogen åbenlys aggregering eller nedbrydning af nikkel og afslørede også den strukturelle holdbarhed af NiSA-N-CNT'erne som elektrokatalysatorer.

En række andre teknikker og simuleringer blev udført som en del af materialekarakterisering og for at bekræfte CO2-reaktionsreduktionen.

Den nye klasse af SAC'er har et enormt potentiale med lovende anvendelser inden for områderne elektrokatalyse og katalysatorer til energiomdannelse såvel som andre anvendelser.