Identificer tykkelsen af monolag ReSe2. (A) Det optiske billede af monolag ReSe2 (inde i det stiplede rektangel) overført på G/h-BN. Det indsatte billede er det mørke felt optiske billede for ReSe2 flaken. (B) AFM-billedet af monolag ReSe2. Indsat:trinhøjden af eksfolierede ReSe2-flager er målt til ~0,8 ± 0,1 nm, hvilket tyder på en enkeltlagstykkelse. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aaw2347
At undersøge de bemærkelsesværdige excitoniske effekter i todimensionelle (2-D) halvledere og kontrollere deres excitonbindingsenergier kan frigøre det fulde potentiale af 2-D materialer til fremtidige anvendelser i fotoniske og optoelektroniske enheder. I en nylig undersøgelse, Zhizhan Qiu og kolleger ved de tværfaglige afdelinger for kemi, ingeniørarbejde, avancerede 2D materialer, fysik og materialevidenskab i Singapore, Japan og USA demonstrerede store excitoniske effekter og gate-tunerbare excitonbindingsenergier i enkeltlags rheniumdiselenid (ReSe 2 ) på en baggatet grafenenhed. De brugte scanning tunneling spektroskopi (STS) og differentiel reflektans spektroskopi til at måle kvasipartikel (QP) elektroniske og optiske båndgab (Eopt) af enkeltlags ReSe 2 for at give en stor excitonbindingsenergi på 520 meV.
Forskerne opnåede kontinuerlig tuning af den elektroniske båndgap og exciton-bindingsenergi af monolag ReSe 2 med hundredvis af milli-elektronvolt via elektrostatisk gating. Qiu et al. krediterede fænomenet til afstembare Coulomb-interaktioner, der stammer fra de gate-kontrollerede frie bærere i grafen. De nye resultater er nu offentliggjort på Videnskabens fremskridt og vil åbne en ny vej til at kontrollere båndgap-renormalisering og excitonbindingsenergier i 2-D-halvledere til en række tekniske applikationer.
Atomisk tynde to-dimensionelle (2-D) halvledere viser sædvanligvis store båndgab renormalisering (forskydninger i fysiske kvaliteter) og ekstraordinære excitoniske effekter på grund af kvanteindeslutning og reduceret dielektrisk screening. Lys-stof-interaktioner i disse systemer er styret af forbedrede excitoniske effekter, som fysikere har undersøgt for at udvikle exciton-baserede enheder ved stuetemperatur. En unik egenskab ved 2-D halvledere er deres hidtil usete tunbarhed i forhold til både elektriske og optiske egenskaber på grund af doping og miljøscreening.
STM-billeder af moiré-mønster i monolag ReSe2/grafen. (A til C) Repræsentative moiré-mønstre observeret i eksperimentet. (D til F) Beregnede moiré-mønstre opnået fra den geometriske analyse. θ er stablingsvinklen mellem ReSe2 og grafen. Kredit: Videnskabens fremskridt , doi:10.1126/sciadv.aaw2347
Forskere kan konstruere teoretisk forudsagte og eksperimentelt demonstrerede Coulomb-interaktioner i 2-D-halvledere for at tune quasipartikel-båndgab (Eg) og exciton-bindingsenergier (Eb) af prøver, med metoder som kemisk doping, elektrostatisk gating og teknisk miljøscreening. Blandt de rapporterede teknikker, elektrostatisk gating tilbyder yderligere fordele såsom kontinuerlig tunability og fremragende kompatibilitet til integration i moderne enheder. Imidlertid, en overlapning af båndkantabsorptionstrinnet med stærke excitoniske resonanser gør det udfordrende at præcist bestemme eg for 2-D halvledere ud fra deres optiske absorptionsspektrum alene.
Forskere havde derfor brugt scanning tunneling spektroskopi og optisk spektroskopi til direkte at sondere Eb af 2-D halvledere og måle Eg og det optiske båndgab (Eopt). I nærværende arbejde, Qiu et al. brugte tilsvarende denne tilgang til at demonstrere gate-tunerbare Eg og excitoniske effekter i monolag ReSe 2 på en back-gated graphene field-effect transistor (FET) enhed. De observerede en stor Eb på 520 meV for monolag ReSe 2 ved nul gate spænding, efterfulgt af kontinuerlig tuning fra 460 til 680 meV via elektrostatisk gating på grund af gate-kontrollerede frie bærere i grafen. Evnen til præcist at tune båndgabet og excitoniske effekter af 2-D grafenhalvledere vil give en ny rute til at optimere grænsefladeladningstransport eller lysindsamlingseffektivitet. Qui et al. forventer, at de nuværende resultater vil have en dyb indvirkning på nye elektroniske og optoelektroniske enheder baseret på kunstigt konstruerede van der Waals heterostrukturer.
Qui et al. først afbildede monolaget ReSe 2 for at vise en forvrænget 1 T struktur med triklinisk symmetri. De fire Re-atomer gled fra deres regelmæssige oktaedriske steder på grund af ladningsafkobling for at danne en 1D-kædelignende struktur med indbyrdes forbundne diamantformede enheder. På grund af de topologiske træk, monolaget ReSe 2 udviste unikke anisotropiske elektroniske og optiske egenskaber i planet, der er nyttige til nær-infrarød polarisationsfølsomme optoelektroniske applikationer.
Gate-afhængige dI/dV og differentielle reflektansspektre af et monolag ReSe2 på grafen. (A) dI/dV-spektrum af monolag ReSe2 (blå linje) ved Vg =0 V sammen med den beregnede LDOS (stiplet rød linje). (B) Energiposition af VB maksimum (VBM; røde punkter) og CB minimum (CBM; mørkeblå punkter) som funktion af portspændingen. (C) Gate-afhængige dI/dV-spektre af monolaget ReSe2 på grafen/h-BN målt ved 4,5 K. Som påført gatespænding er angivet over hver STS-kurve. VBM og CBM blev angivet med lyserøde og lyseblå punkter, henholdsvis. (D) Gate-afhængige differentialreflektansspektre af monolaget ReSe2 på grafen/h-BN målt ved 5 K. Den tilsvarende portspænding er angivet på siden af hvert differentialreflektansspektrum. Bemærk:De oprindelige differentialreflektansspektre efter baggrundssubtraktion (cirkler); tilpassede kurver ved hjælp af Lorentzia-funktionen (optrukne linjer). a.u., vilkårlige enheder. Kredit: Videnskabens fremskridt , doi:10.1126/sciadv.aaw2347.
For at undersøge bærerafhængige excitoniske virkninger, forskerne overførte først et monolag ReSe 2 flage videre til en ren baggatet grafen FET (field effect transistor) enhed. Apparatet bestod af flere komponenter ifølge en tidligere etableret opskrift for at inkludere en SiO 2 substrat, hvilket stod i kontrast til den konstituerende atomare fladhed af hexagonal bornitrid (hBN), der markant reducerede overfladeruhed og ladningsinhomogenitet i grafen. Brugen af grafen tillod direkte scanning tunneling mikroskopi (STM) målinger af den gatede enkeltlags ReSe 2 samtidig med at den elektriske kontakt til monolag ReSe forbedres 2 .
Efter STM-billeddannelse afslørede det atomisk opløste billede en diamantkædelignende struktur som forventet for monolag ReSe 2 med en forvrænget 1 T atomare struktur. Forskerne observerede stablejusteringen af materialet langs to krystallografiske orienteringer som moiré-mønstre, hvor monolag ReSe 2 indeholdende en triklinisk gittersymmetri lå på grafen med et honeycomb-gitter.
Gate-tunerbar båndgab-renormalisering og excitonbindingsenergi af monolag ReSe2 på grafen. (A) Et plot af QP-båndgab, f.eks. (sorte punkter), optisk båndgab Eopt (røde punkter), og excitonbindingsenergi Eb (blå punkter) som funktion af gatespænding. Bemærk:Eopt =1,47 ± 0,01 eV forbliver konstant, når gate-spændingen stiger fra -40 til 40 V. Bemærk:Den samme Eopt bruges til beregning af Eb ved gate-spændingen på -63, −60, −50, og +45 V. Den ubrudte blå linje henviser til den teoretisk forudsagte Eb som funktion af gatespændingen (se afsnit S8 for flere detaljer). (B) Illustration af screeningen af elektron-hul-interaktioner i monolag ReSe2 af de gate-kontrollerede frie bærere i grafen. (C) Skematisk illustration af gate-tunerbare Eg og Eb af monolag ReSe2 ved gatespændingen på -63 og +45 V, henholdsvis. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aaw2347.
Da de undersøgte ReSe's lokale elektroniske egenskaber 2 ved hjælp af STS (scanning tunneling spectroscopy) observerede forskerne differentialkonduktans (dI/dV) spektre i flere moiré-regioner for at udvise lignende egenskaber. Som et unikt træk ved undersøgelsen, Qiu et al. undersøgte kvasipartikel-(QP)-båndstrukturerne som funktion af gatespænding.
Det optiske båndgab (Eopt) forblev næsten konstant ved alle gate-spændinger i modsætning til den monotone reduktion af f.eks. i overensstemmelse med tidligere eksperimentelle undersøgelser. For at bekræfte dette, de udførte fotoluminescensmålinger af monolaget ReSe 2 / graphene / h-BN prøve ved forskellige gate spændinger ved stuetemperatur (RT). De portafhængige fotoluminescensspektre afslørede en næsten konstant Eopt af monolag ReSe 2 .
Forskerne bestemte derefter exciton-bindingsenergien og udledte en stor, gate-tunerbar båndgab renormalisering for ReSe 2 i hybridenheden. De søgte den fysiske oprindelse af den gate-tunerbare QP-båndgap-renormalisering og excitonbindingsenergi i monolaget ReSe 2 ved at udelukke bidrag fra felt-inducerede polarisationsbølgefunktioner uden for planet og underbygget deres oprindelse fra gate-inducerede frie bærere i grafen. Teoretiske resultater af undersøgelsen viste også, at moderat doping i grafen væsentligt kunne reducere exciton-bindingsenergi (Eb) med hundredvis af milli-elektronvolt, efterhånden som fri-bærerkoncentrationen i grafen steg. Ud over, Qiu et al. sammenlignede teorien direkte med deres eksperimentelle resultater.
På denne måde Zhizhan Qiu og kolleger skræddersyede med succes QP-båndgap og exciton-bindingsenergi i en 2-D-halvleder ved at kontrollere doping af den underliggende grafen med elektrostatisk gating. Resultaterne viste, at screening fra et grafensubstrat havde en dybtgående indvirkning på Coulomb-interaktioner, der fører til bred afstemning af det elektroniske båndgab og excitonbindingsenergi. Resultaterne afslørede mange-elektronfysik i hybride 2-D halvledere eller grafensystemer. Arbejdet vil bane vejen for at kontrollere excitoniske effekter og præcist tune excitonbindingsenergierne i 2-D halvledere til en række tekniske anvendelser.
Beregning af Eb i monolag ReSe2 som funktion af bærertætheden i grafensubstrat. Excitonbindingsenergi (Eb) og Thomas-Fermi screeningsradius (rs) som funktion af elektronkoncentration (n) i grafen. (A) Den bærerafhængige Eb for
© 2019 Science X Network