Perovskitter afslører en enorm nulstillelig enkelt-fotonrespons

På trods af fremskridtene i effektiviteten af ​​perovskite -enheder, disse systemer er ikke fuldt ud forstået, især frekvens- og effektafhængigheden af ​​deres reaktion på lys. Yu-Hwa Lo og kolleger ved University of California i San Diego (UCSD) rapporterer nu om systematiske undersøgelser af, hvordan disse enheder reagerer på lys for frekvenser, der varierer over otte størrelsesordener og strøm fra millioner til enkelte fotoner.

Resultaterne afslører forskellige responsordninger, herunder den første observation af et kvasi-vedvarende nulstilleligt enkelt-fotonrespons, der ikke kan forklares med eksisterende fysiske modeller for materialet. Resultaterne kan finde anvendelse i flere nye applikationer af perovskitter, såsom analog hukommelse til neuromorfe computere.

Forkerte antagelser

"Der er en misforståelse i fotodetektion for perovskitter, "Lo fortæller phys.org, som han forklarer en tendens blandt forskningsmiljøet under denne form for undersøgelse. Tit, forskere foretager målinger i lavfrekvente (kvasi) DC-betingelser for den effektafhængige lydhørhed, det er, mængden af ​​elektrisk output pr. optisk input. Imidlertid, de antager derefter, at den samme DC -responsivitet gælder ved testning ved høje frekvenser for responsivitet, det er, hvor lang tid et system tager for at reagere på en impuls.

Til deres undersøgelse, UCSD -forskerne brugte perovskitten MAPbI ₃ , hvor M er methyl -CH ₃ og A er ammonium NH _3, , som det er godt forstået og relativt let at behandle. Det har også bekvemt en båndgap på ~ 1,58 eV, så det er følsomt over for synligt lys.

I modsætning til tidligere undersøgelser, Lo og kolleger målte responsen som den aktuelle forskel før og efter en puls, og responsiviteten ved at dividere fotostrømmen med den absorberede optiske effekt ved frekvenser ned til 0,1 Hz. Deres undersøgelse viste, at svaret var, faktisk, meget langsom ved lave kvasi-DC frekvenser, tager omkring 10 sekunder, før strømmen stiger. Større overraskelser skulle komme.

Regimeskift

Forskerne fandt ud af, at fotoresponset i det væsentlige var frekvensuafhængigt, men med en tilsyneladende regimeændring. De identificerede et omvendt proportionelt forhold mellem lydhørheden og den kraft, der blev hævet til effekten af ​​en faktor β, som forblev uændret over et frekvensområde fra 5 Hz til 800 MHz. Imidlertid, under 5 Hz, værdien af ​​β ændret sig fra -0,4 til -0,9. Dette giver en maksimal intern reaktionsevne på 1,7 × 10 ⁷ A/W ved 10 aW, som falder hurtigt med stigende effekt.

Deres forklaring på ændringen i eksponenten er, at ved højere frekvenser, elektroner og huller dannes, der henviser til, at ved lavere frekvenser, ioner og ionledige stillinger mobiliseres. De observerede også, at fotoresponset fortsatte, det er, den vendte ikke tilbage til den mørke niveau -strøm, før den blev nulstillet med forspændingen. Forskerne forklarer den kvasi-vedvarende ændring i materialets ledningsevne med hensyn til omfordeling af ioner og ladede ledige stillinger, som effektivt ændrer materialets egenskaber. Reflektivitetsmålinger, som afslørede topskift i dette regime, støttede denne forklaring.

Den virkelige overraskelse kom, da de bragte strømmen ned under 10 aW, hvor kun 10 fotoner hændes på enheden ad gangen. På dette tidspunkt, skråningen plateauede, en tilstand, hvor værdien af ​​β er nul, output -fotostrømmen afhænger lineært af antallet af absorberede fotoner, og responsiviteten er uafhængig af effektværdien helt ned til single-foton niveauet. Disse observationer tyder på, at en enkelt foton var i stand til at mobilisere så mange som 10 ⁸ ion-ledige par. Tidligere rapporterede resultater havde antaget, at kun et par blev mobiliseret pr. Foton.

Uforklaret fysik

"Da vi reducerede det absorberede fotonantal (til omkring 10 fotoner), den kvasi-vedvarende fotorespons forblev næsten den samme, "siger Lo." Vi blev overrasket over denne observation, især når den kom ind i det encifrede fotonområde, da der ikke var en tilgængelig fysisk model til at forklare dette. Ionmigration er ikke noget nyt i perovskit, men den interne signalforstærkningsmekanisme er. "

Forskerne antyder, at der kan være en eller anden lavineeffekt bag fænomenet, sådan at under en bias, en iodidion mobiliseret af en hændende foton kunne banke endnu et iodid og så videre. Ud over 10 hændelsesfotoner, alle ion-ledige par, der kan bevæge sig, er blevet mobiliseret, og nettofotoresponsen bliver næsten uafhængig af det hændende fotonnummer, eller med andre ord, responsiviteten pr. hændelsesfoton bliver omvendt proportional med hændelseskraften. De har også en forklaring på det markante fald i effekten uden en tilstrækkelig bias, da ionerne derefter skulle rejse en længere afstand, før de har energi nok til at udløse et andet ion-ledigt par, så dette er mindre tilbøjeligt til at ske, før ion løber i en ladningsfælde.

Samt analoge hukommelser til neuromorfe computere, Lo og kolleger foreslår, at effekten kan give yderligere muligheder for at udnytte perovskitter i energihøstning, høj kapacitet hukommelse og optiske switches. De er interesserede i at designe en enhed, der ville være i stand til at injicere et lille antal elektroner, der ville opnå en lignende effekt som det kvasi-vedvarende enkelt-fotonrespons. Imidlertid, de forbliver også nysgerrige for bedre at forstå den fysiske mekanisme bag fænomenet, måske i samarbejde med en teorigruppe inden for beregningsmæssig kondenseret fysik.

© 2020 Science X Network