Videnskab
 Science >> Videnskab >  >> nanoteknologi

Forskere udvikler effektiv tandemkatalysator til at forbedre nitratelektroreduktion til ammoniak

(a) Co3 O4 / Cu1 -N-C og (b) Cu1 -N-C ved -0,8V vs. RHE i 1 M NO3 - med forskellige afstande fra 0 til 200μm; (c) Fri energidiagram for NO3 - elektroreduktion over CuN4 og Co3 O4 (100) plader. *repræsenterer et adsorptionssted. Kredit:Yan Liu, Jie Wei et al.

Et forskerhold har designet en tandemkatalysator til at forbedre elektroreduktionen af ​​nitrat til ammoniak. Ved at koble Cu-enkeltatom-katalysatorer med tilstødende Co3 O4 nanosheets, har holdet med succes reguleret adsorptionsenergien af ​​mellemprodukter i nitratelektroreduktionsprocessen, hvilket fremmer syntesen af ​​ammoniak.



Deres resultater er offentliggjort i Nature Communications . Holdet blev ledet af prof. Zeng Jie og prof. Geng Zhigang fra University of Science and Technology of China (USTC) fra det kinesiske videnskabsakademi (CAS).

Omdannelse af nitrat (NO3 - ) fra spildevand til ammoniak (NH3 ) tilbyder ikke kun en effektiv tilgang til spildevandsrensning, men lover også som en bæredygtig metode til ammoniaksyntese. Imidlertid er de forskellige adsorptionskonfigurationer af nitrogenholdige mellemprodukter i NO3 - elektroreduktionsprocessen udgør en udfordring, hvilket gør det vanskeligt for en enkelt katalysator at optimere adsorption samtidigt.

Mens Cu-baserede elektrokatalysatorer er fordelagtige til NO3 - adsorption, et nøgleproblem er den overdrevne akkumulering af nitrit (NO2 - ) hvilket ville resultere i hurtig deaktivering af katalysatorer og træg kinetik af efterfølgende hydrogeneringstrin.

For at overvinde disse begrænsninger designede forskerne en tandemelektrokatalysator ved at kombinere Cu-enkeltatomer forankret på N-doteret kulstof med tilstødende Co3 O4 nanoark (betegnet som Co3 O4 /Cu1 -N-C). Denne innovative kombination udnytter styrkerne ved begge komponenter:Cus evne til at adsorbere NO3 - og Co3 O4 's evne til at adsorbere NO2 - . Denne dobbeltfunktionskatalysator har til formål at optimere bindingsenergierne af mellemprodukter og derved lette elektroreduktionsprocessen fra NO3 - til NH3 mere effektivt.

Strukturelle karakteriseringer. Kredit:Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-48035-4

Specifikt syntetiserede forskerne Co3 O4 /Cu1 -N-C katalysator gennem en række trin, herunder pyrolyse af Cu-doteret ZIF-8 for at opnå Cu-enkeltatomer på N-doteret kulstof, efterfulgt af aflejring af Co3 O4 nanoark. Strukturen og sammensætningen af ​​katalysatoren blev karakteriseret ved hjælp af forskellige teknikker, såsom højvinklet ringformet mørkfelt-scanningstransmissionselektronmikroskopi (HAADF-STEM), energidispersiv røntgenspektroskopi (EDS) og røntgenabsorption nær kantstruktur ( XANES) spektroskopi.

Disse analyser bekræftede den vellykkede kombination af enkeltstående Cu-atomer og Co3 O4 nanoark, samt den ensartede fordeling af de katalytiske centre.

Endelig blev ydeevnetest af katalysatorerne udført i en tre-elektrode H-type celle med koncentrationen af ​​NH3 produkt kvantificeret ved hjælp af indophenol blå metode. Testen viste, at Co3 O4 /Cu1 -N-C opnåede en ammoniakproduktionshastighed på 114,0 mgNH3 h -1 cm -2 i NO3 - elektroreduktionsreaktion, som var 2,2 gange og 3,6 gange så høj som Cu1 -N-C og Co3 O4 hhv.

Mekanistiske undersøgelser viste, at Co3 O4 regulerer effektivt adsorptionskonfigurationen af ​​NO2 - og forbedrer dens binding og accelererer derved den overordnede elektroreduktionsproces fra NO3 - til NH3 .

Denne forskning fremhæver en ny tilgang til at adressere begrænsningerne af enkeltkatalysatorer i nitratelektroreduktion ved at bruge et tandemkatalysatorsystem. Det giver ikke kun en dybere forståelse af de involverede katalytiske mekanismer, men sætter også scenen for fremtidige udviklinger inden for design af avancerede elektrokatalysatorer til lignende applikationer.

Flere oplysninger: Yan Liu et al., Effektiv tandemelektroreduktion af nitrat til ammoniak gennem kobling af Cu-enkeltatomer med tilstødende Co3 O4 , Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-48035-4

Journaloplysninger: Nature Communications

Leveret af University of Science and Technology i Kina




Varme artikler