Undersøgelse af de synergistiske roller af platinnanopartikler og natriumioner i beta-zeolitter

Organiske N-alkylaminer er vigtige kemiske produkter og mellemprodukter med brede anvendelsesmuligheder inden for daglige kemikalier, pesticider, lægemidler, overfladeaktive stoffer og biovidenskab. C-N-bindingerne dannet af alkyleringsreagenser (halogencarboner, metalhalogenider osv.) til fremstilling af aminer lider normalt af lav atomær effektivitet, dårlig produktselektivitet og kemiske kontaminanter.

Bæredygtig udvikling motiverer udforskningen af ​​mere effektive og miljøvenlige ruter til amindannelse, blandt hvilke n -alkylering af aminer og alkoholer gennem hydrogenoverførsel er en grøn måde at syntetisere N-alkylaminer på, men design og fremstilling af meget aktive og stabile heterogene katalysatorer er stadig en udfordring.

Sammenlignet med den traditionelle imprægneringsmetode er metallet indkapslet i zeolit ​​gavnligt til at give en unik begrænsningseffekt og producerer en synergistisk effekt med syrestedet, hvilket fremmer forbedret katalytisk aktivitet og stabilitet.

For N-alkyleringsreaktionen mellem aminer og alkoholer er den elektroniske tilstand af det aktive sted for ædelmetaller en vigtig faktor, der påvirker dannelsen, stabiliteten og nedbrydningen af ​​den mellemliggende tilstand af metalhydrider. Alkalimetalkationerne i zeolit ​​kan betragtes som et elektronisk additiv til at modulere den elektroniske tilstand af tilstødende ædelmetaller, hvilket er befordrende for at regulere aktiviteten af ​​dehydrogenering og hydrogenoverførsel i hydrogenoverførselsamineringen af ​​alkoholer.

For nylig rapporterede Prof. Jun Wang og Prof. Yu Zhou-team syntesen af ​​Pt@Beta-katalysator med justerbart Si/Al-forhold og Na ⁺ indhold til N-alkylering af aminer og aromatiske alkoholer ved en et-trins hydrotermisk syntese af Pt-nanopartikler (NP'er) i krystalstrukturen af ​​BEA-zeolit ​​via en sur cohydrolysevej.

Under opløsningsmiddelfrie forhold præsterede Pt@Beta fremragende katalytiske egenskaber og konverteringstal (TON) og konverteringsfrekvens (TOF) op til 6176 og 3390 h ^-1 , og har desuden stabil genanvendelighed og bred substrattolerance.

Reaktionsvejen og den katalytiske mekanisme blev afsløret gennem kinetisk analyse og in-situ karakteriseringseksperimenter. Na ⁺ i BEA regulerede zeolit ​​den elektroniske tilstand af Pt NP'er, hvilket resulterede i en Pt-H-mellemtilstand med moderat intensitet under reaktionsprocessen, hvilket effektivt balancerede de to nøgletrin af dehydrogenering og hydrogenoverførsel og dermed opnåede en effektiv synergistisk katalytisk proces.

Værket er publiceret i tidsskriftet Science China Chemistry .

Flere oplysninger: Yue Wu et al., Synergistiske roller af platinnanopartikler og natriumioner i beta-zeolitter i N-alkylering af aminer med aromatiske alkoholer, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1719-y

Leveret af Science China Press