Forskere viser ophidsede elektroner, der retter det skæve gitter af perovskit nanokrystaller

Forskere ved U.S. Department of Energy's (DOE) Brookhaven National Laboratory, der arbejder med kolleger ved Penn State University, har afsløret overraskende dynamik i opførsel af exciterede elektroner i et prototypisk perovskitmateriale. Ved hjælp af ultrahurtig elektronmikroskopi var holdet i stand til at fange strukturelle ændringer i nanoskala, der opstår inden for picosekunder af excitation, og afslørede, at varme elektroner forbigående kan omarrangere atomer. Disse indsigter, rapporteret i Nature Communications, kan have konsekvenser for design og optimering af næste generation af optoelektroniske materialer og enheder såsom solceller, sensorer og lysdioder (LED'er).

Perovskites, en klasse af materialer, der vedtager en specifik krystalstruktur, er for nylig dukket op som lovende kandidater til forskellige optoelektroniske applikationer på grund af deres fremragende lysabsorberende egenskaber og relativt lave omkostninger. Der mangler dog stadig en grundlæggende forståelse af, hvordan disse materialer reagerer på lysexcitation, hvilket hindrer yderligere forbedringer og praktiske anvendelser.

I denne undersøgelse brugte forskerne et avanceret ultrahurtigt elektronmikroskop, anbragt på Brookhaven Labs Center for Functional Nanomaterials (CFN), til at fange strukturelle ændringer i individuelle cæsium blybromid (CsPbBr3) perovskit nanokrystaller ved ultrahurtig lysexcitation. Det unikke design af CFN's mikroskop gjorde det muligt for holdet at optage billeder i høj opløsning med en tidsmæssig opløsning på kun et par picosekunder.

Resultaterne afslørede, at inden for et par picosekunder efter at nanokrystallerne absorberede lys, gennemgik deres krystalgitter - normalt forvrænget på grund af arrangementet af atomer indeni - en transformation, der blev mere symmetrisk. Denne uventede opretning af gitteret blev tilskrevet bevægelsen af ​​meget energiske eller "varme" elektroner, som forbigående omfordelt i nanokrystallerne.

Hovedforfatter Ming-Chang Chen, en videnskabsmand fra Brookhaven Lab, gav indsigt i de eksperimentelle resultater:"Vi fandt ud af, at gitteromlægningen er tæt forbundet med afslapningsdynamikken i varme elektroner, som er de vigtigste energibærere i fotovoltaiske og optoelektroniske enheder. Ved at kontrollere disse ultrahurtige processer kunne vi forbedre effektiviteten af ​​disse enheder."

Den observerede gitterretning kan have vigtige konsekvenser for forståelsen af ​​de lysdrevne egenskaber og ydeevnen af ​​perovskitter. For eksempel kan de forbigående gitterændringer i solceller påvirke bevægelsen og adskillelsen af ​​ladningsbærere, hvilket påvirker cellens evne til at omdanne lys til elektricitet.

"Vores resultater åbner nye veje til at udforske og kontrollere egenskaberne af perovskitter på nanoskala," tilføjede den korresponderende forfatter James M. Kikkawa, fysiker i Brookhaven Labs afdeling for kondenseret stoffysik og materialevidenskab. "Ved at manipulere disse ultrahurtige processer kan vi potentielt forbedre effektiviteten og ydeevnen af ​​perovskite-baserede enheder til en række applikationer."

Forskerholdet planlægger yderligere at undersøge disse ultrahurtige dynamik i forskellige perovskitmaterialer og udforske potentielle strategier til at manipulere og udnytte dem til praktiske anvendelser.