Ultrahurtig og koblet:Atomiske vibrationer i kvantematerialet bornitrid

Fig 1:3 af 4 Tværgående optisk tilstand. Kredit:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Materialer bestående af et par atomlag viser egenskaber bestemt af kvantefysik. I en stak af sådanne lag, atomernes vibrationer kan udløses af infrarødt lys. Nyt eksperimentelt og teoretisk arbejde viser, at atomvibrationer i lagene af sekskantet bornitrid, de såkaldte tværgående optiske fononer, parre direkte til lagets bevægelser mod hinanden. I en periode på omkring 20 ps, koblingen resulterer i en frekvensnedskiftning af de optiske fononer og deres optiske resonans. Denne adfærd er en ægte egenskab ved kvantematerialet og af interesse for applikationer inden for højfrekvent optoelektronik.

Sekskantet bornitrid består af lag, hvor kovalent bundne bor- og nitrogenatomer danner en regelmæssig række af seks ringe (fig. 1). Nærliggende lag kobles via den meget svagere van der Waals -interaktion. Vibrationer af bor- og nitrogenatomer i laget, de såkaldte tværgående optiske (TO) fononer, vise en svingningsfrekvens i størrelsesordenen 40 Terahertz (THz, 4 × 10 ¹³ vibrationer pr. sekund), der er ti til hundrede gange højere end forskydnings- og vejrtrækningsbevægelser i lagene i forhold til hinanden. Indtil nu, der var næsten ingen indsigt i levetiden for sådanne bevægelser efter optisk excitation og i deres kobling.

Et internationalt samarbejde mellem forskere fra Berlin, Montpellier, Nantes, Paris og Ithaca (USA) præsenterer nu detaljerede eksperimentelle og teoretiske resultater om ultrahurtig dynamik af koblede fononer i få-lags sekskantet bornitrid ( Fysisk gennemgang B 104, L140302 (2021)). Tværgående optiske (TO) fononer i en stak med otte til ni bornitridlag viser en levetid på 1,2 ps (1 ps =10 ^-12 s), mens forskydnings- og vejrtrækningstilstande viser en henfaldstid på 22 ps (fig. 2b). Sådanne levetider blev direkte målt i femtosekund-pumpesondeeksperimenter og er i meget god overensstemmelse med værdier, der stammer fra en teoretisk analyse af fononforfaldskanalerne.

Fig. 1:1 af 4 Forskydningstilstand. Kredit:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Fig 1:2 af 4 Åndedrætstilstand

Fig 1:4 af 4 T0 + vejrtrækningsvibrationer af en stak sekskantede bornitridlag. Animationerne viser lavfrekvente forskydnings- og vejrtrækningstilstande, TO -fononen, og koblet vejrtrækning/TIL fononbevægelser. Kredit:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Excitationer af forskydnings- og vejrtrækningstilstande fremkalder en karakteristisk spektral nedskiftning af TO-fononresonansen i de optiske spektre (fig. 2a). Teoretiske beregninger giver koblingsenergien mellem lagstabelens forskellige tilstande og viser, at den tilsvarende kobling er ubetydeligt lille i en bulk -bornitridkrystal bestående af mange lag. Dermed, den observerede koblede vibrationsdynamik repræsenterer en ægte egenskab af kvantematerialet.

Fig. 2. (a) Stationært reflektivitetsspektrum (tyk sort streg) af en stak med 8 til 9 sekskantede bornitridlag i intervallet af TO -fononresonansen. Reflektiviteten er afbildet som en funktion af frekvens. Symbolerne viser ændringen af reflektivitet DR =(R-R0)/R0 observeret efter femtosekund excitation af prøven ved de forsinkelsestider, der er angivet i indsatsen (R, R0:refleksivitet med og uden excitation). Ved forsinkelsestider på mere end 3 ps, stigningen i reflektivitet ved lav frekvens og dens fald ved høj frekvens svarer til et nedskift af TO-fononresonansen, fremkaldt af excitation af forskydnings- og vejrtrækningstilstande. (b) Ændring af reflektivitet ved 40,7 THz (rød pil i panel (a)) og ved 41 THz (blå pil i panel (a)) som en funktion af forsinkelsestiden mellem pumpe og sondeimpulser (i picosekunder). Transienterne udviser et hurtigt henfald med en tidskonstant på 1,2 ps, TO -telefonens levetid, og et langsomt henfald med 22 ps, levetiden for forskydnings- og vejrtrækningstilstande. Kredit:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Det spektrale skift af TO -fononresonansen i de optiske spektre er en ikke -lineær optisk effekt, der kan induceres af lys af moderat effekt. Dette er af interesse for applikationer inden for optoelektronik og rummer potentiale for optiske modulatorer og switches i giga- til terahertz frekvensområdet.

Sidste artikelForbedring af piezoelektriske egenskaber under pres

Næste artikelLeder efter stjernetøjet, der gjorde os