Han var den første person, der forudsiger eksistensen af planeten baseret på dens gravitationseffekter på Uranus. Derefter arbejdede han med Johann Galle, en tysk astronom, for at finde Neptune på himlen. Mens Galle krediteres den faktiske opdagelse af Neptune, var Le Verrier så selvsikker på sin forudsigelse, at han foreslog navnet "Neptune" for at ære den romerske gud for havet.