Ultrasmå atombevægelser optaget med ultrakorte røntgenimpulser

Fig. 1:I et røntgenabsorptionseksperiment exciterer lys en stærkt bundet kerneelektron til en ledningsbåndtilstand. Til venstre i figuren er en sådan overgang vist. En elektron, som er stærkt bundet til en lithiumkerne (grøn) exciteres til en ledningsbåndtilstand (rød), der interagerer med både lithiumkernen og borhydridgruppen. Denne ledningsbåndtilstand er derfor følsom over for en modulering af afstanden Q mellem lithiumkernen og borhydridgruppen, og som et resultat er røntgenabsorptionsprocessen følsom over for en sådan modulation (jf. fig. 2(b) og 3(d). i hovedartiklen). På højre side af figuren er lithium K-kant røntgenabsorptionsspektret for forskellige stærkt overdrevne forskydninger vist. Kredit:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Periodiske bevægelser af atomer over en længde på en milliardtedel af en milliontedel af en meter (10 ^-15 m) kortlægges af ultrakorte røntgenimpulser. I en ny type eksperiment, regelmæssigt arrangerede atomer i en krystal sættes i vibration af en laserpuls, og en sekvens af snapshots genereres via ændringer af røntgenabsorption.

En krystal repræsenterer et regelmæssigt og periodisk rumligt arrangement af atomer eller ioner, som holdes sammen af kræfter mellem deres elektroner. Atomkernerne i dette array kan gennemgå forskellige typer svingninger omkring deres ligevægtspositioner, de såkaldte gittervibrationer eller fononer. Den rumlige forlængelse af kerner i en vibration er meget mindre end afstanden mellem atomer, sidstnævnte bestemmes af fordelingen af elektroner. Alligevel, vibrationsbevægelserne virker tilbage på elektronerne, modulere deres rumlige fordeling og ændre krystallens elektriske og optiske egenskaber på en tidsskala, der er kortere end 1 ps (10 ^-12 s). For at forstå disse effekter og udnytte dem til nye, f.eks., akustooptisk, enheder, man skal forestille sig det delikate samspil mellem nukleare og elektroniske bevægelser på en tidsskala, der er meget kortere end 1 ps.

I en nylig hurtig kommunikation i Fysisk gennemgang B , forskere fra Max Born Institute i Berlin (Tyskland), de schweiziske føderale laboratorier for materialevidenskab og -teknologi i Dübendorf (Schweiz), og National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg (USA) anvender en ny metode til optisk pumpe - blød røntgensondespektroskopi til generering af sammenhængende atomvibrationer i små LiBH4-krystaller, og aflæse dem via ændringer af røntgenabsorption. I deres eksperimenter, en optisk pumpepuls centreret ved 800 nm exciterer via impulsiv Raman, der spreder et sammenhængende optisk fonon med Ag-symmetri [film]. De atomare bevægelser ændrer afstanden mellem Li+ og (BH4)- ionerne. Ændringen i afstanden modulerer elektronfordelingen i krystallen og, dermed, Li+-ionernes røntgenabsorptionsspektrum. På denne måde de atomare bevægelser er kortlagt til en modulering af blød røntgenabsorption på den såkaldte Li K-kant omkring 60 eV. Ultrakorte røntgenimpulser måler røntgenabsorptionsændringen på forskellige tidspunkter. Fra denne serie af snapshots rekonstrueres atombevægelserne.

Hvad sker der i enhedscellen af krystallinsk LiBH4 efter impulsiv Raman-excitation med en femtosekund laserpuls? Øvre panel:målt transient absorptionsændring Δ A(t) (symboler), når vi varierer tidsforsinkelsen mellem infrarøde pumpeimpulser og bløde røntgensondeimpulser ved fotonenergi på ħω =61,5 eV [jf. Fig. 3(a) i hovedartiklen. Den nederste boks viser atomerne i enhedscellen i LiBH4 med røde boratomer, grå brintatomer, og grønne Li-atomer. Den bevægelige blå cirkel i det øverste panel er synkroniseret med de bevægelige atomer i det nederste panel. Bevægelsens amplitude er stærkt overdrevet (dvs. gange 30.000) for at visualisere bevægelsens mønster. Den rødlige farve på enhedscellen angiver intensiteten af den infrarøde pumpepuls.

Dette nye eksperimentelle skema er meget følsomt og giver for første gang mulighed for at starte og detektere ekstremt små amplituder af atomare vibrationer. I vores tilfælde, Li+-ionerne bevæger sig over en afstand på kun 3 femtometer =3 x 10 ^-15 m som er sammenlignelig med diameteren af Li+ kernen og 100.000 gange mindre end en afstand mellem ionerne i krystallen. De eksperimentelle observationer er i glimrende overensstemmelse med dybdegående teoretiske beregninger af transient røntgenabsorption. Denne nye type optisk pumpe-blød røntgensondespektroskopi på femtosekund tidsskala rummer et stærkt potentiale til at måle og forstå samspillet mellem nukleare og elektroniske bevægelser i flydende og fast stof, en væsentlig forudsætning for teoretiske simuleringer og anvendelser inden for teknologi.

Sidste artikelOverraskende spinadfærd ved stuetemperatur

Næste artikelBohrs kvanteteori revideret