Et kraftfuldt lasersystem til at drive sofistikerede eksperimenter inden for attosecond-videnskab

Attosecond-videnskaben har revolutioneret den måde, vi ser på den tidsafhængige udvikling af den mikroskopiske verden, hvor stoffets adfærd er styret af kvantemekanikkens regler. Det teknologiske gennembrud, der muliggjorde udviklingen af ​​feltet, er baseret på generering af ultrakorte laserimpulser, der kun varer nogle få svingninger af det elektriske felt. Disse korte impulser har en fokuseret intensitet, hvor det elektriske felt er sammenligneligt med det, elektroner oplever inde i atomer og molekyler. Det er muligt at kontrollere både den nøjagtige tidsform og bølgeformen af ​​disse ultrakorte impulser. Mens ultrakorte laserimpulser er blevet brugt i nogle få laboratorier verden over til at studere lysinduceret dynamik i atomer og molekyler, mange spørgsmål forbliver ubesvarede, på grund af de lave datahastigheder og iboende lave SNR, der kan opnås med nuværende avancerede lasersystemer.

På Max Born Institute, et kraftfuldt lasersystem er nu færdiggjort, i stand til at reproducere parametrene for lasersystemer, der typisk anvendes i attosecond videnskabelige eksperimenter, men med en 100 gange højere pulsgentagelseshastighed. Dette nye lasersystem muliggør en helt ny klasse af eksperimenter i simple atomare og små molekylære systemer, samt high fidelity undersøgelser af mere komplekse molekyler.

I de sidste 15-20 år, tilgængeligheden af ​​lysimpulser i det ekstreme ultraviolette (XUV) område af det elektromagnetiske spektrum, med varigheder i størrelsesordenen hundredvis af attosekunder (1 as =10 ^-18 s) har muliggjort fremkomsten af ​​feltet atosecond videnskab. Ved at bruge disse ekstremt korte pulser har forskere opnået hidtil uset indsigt i tidsudviklingen af ​​elektroner i atomer, molekyler og faste stoffer, ved at drage fordel af pumpe-sonde-teknikken:Systemet, der undersøges, exciteres af én "pumpe"-laserimpuls og efter nogen tidsforsinkelse udspørger en anden "probe"-impuls systemet (f.eks. gennem ionisering). Dynamikken induceret af pumpepulsen kan hentes ved at gentage eksperimentet på forskellige forsinkelsestider. Ved at bruge pumpe-sonde-teknikken er der opnået en række imponerende resultater i de sidste år, der behandler emner som lysinduceret ladningsmigrering, multi-elektron korrelationer, og koblingen mellem elektroniske og nukleare frihedsgrader. Typisk bestemmes hastighedsfordelingerne af ioner eller elektroner genereret under pumpesondesekvensen eksperimentelt, eller det transiente absorptionsspektrum af XUV-impulsen som funktion af pumpesondeforsinkelsen detekteres. Ofte er de lysinducerede processer komplekse, og måling af kun én observerbar er ikke tilstrækkelig til fuldt ud at forstå de eksperimentelle resultater. Allerede for flere år siden, takket være udviklingen af ​​det såkaldte "reaktionsmikroskop, " der blev opnået en stor forbedring. Dette apparat muliggør en måling af den tredimensionelle hastighedsfordeling af alle elektroner og ioner skabt i pumpe-sonde processen. Ulempen ved denne teknik er, at meget lave signalhastigheder er nødvendige, dvs. kun 10 procent til 20 procent af alle laserskud bør inducere dannelsen af ​​et elektron-ion-par. Dette fører til meget lange måletider ved brug af de nyeste lasersystemer.

Pulser i XUV'en med attosekundvarighed produceres, når en stærk laserimpuls i VIS-NIR interagerer med en gas af atomer i en proces kaldet højordens harmonisk generering (HHG). For at der kan dannes en enkelt XUV-puls med attosekundvarighed under HHG-processen, laserimpulserne, der interagerer med gassen, bør kun vare nogle få svingninger af det elektromagnetiske felt, hvilket typisk betyder mindre end 10 fs (1 fs =10 ^-15 s), og den nøjagtige tidsmæssige form af pulsen skal kontrolleres. Den mest udbredte måde at producere sådanne laserimpulser på består i at forstærke korte impulser med en styret bølgeform (Carrier-Envelope Phase- eller CEP-styret) i en Ti:Sapphire laserforstærker og afkorte impulsernes varighed via ikke-lineær impulskompression , ved hjælp af f.eks. et gasfyldt hulkernekapillar. Imidlertid, pulsgentagelseshastigheden for disse systemer er typisk begrænset til nogle få kHz, og en maksimal rapporteret frekvens på 10 kHz, på grund af skadelige termiske effekter iboende til laserforstærkerne.

Nu, forskere ved Max Born Instituttet i Tyskland, i samarbejde med kolleger ved Forsvarets Forskningsinstitutt, har designet og bygget et lasersystem, der er i stand til at fungere ved meget højere pulsgentagelseshastigheder end de typiske Ti:Sapphire forstærkere. Det nyudviklede system er perfekt egnet til at udføre pumpe-probe-eksperimenter i attosecond-videnskab, der implementerer elektron-ion-sammenfaldsdetektion i et reaktionsmikroskop.

Systemet er baseret på en ikke-kollineær optisk parametrisk forstærker (NOPA). I en parametrisk forstærker, energien fra en stærk pumpeimpuls overføres til en svag signalimpuls i en øjeblikkelig ikke-lineær interaktion i en krystal. Forstærkningen og båndbredden af ​​processen bestemmes af betingelser for fase-matching, det er, ved at sikre, at alle fotonerne ved signalfrekvensen udsendes i fase og lægges sammenhængende sammen, når signalimpulsen forplanter sig i krystallen. Når pumpen og frøimpulserne kommer ind i krystallen under en lille vinkel (ikke-kollineær geometri), processens båndbredde er maksimeret, og det er muligt at forstærke ultrakorte impulser, der kun varer nogle få cyklusser. I øvrigt, da processen er øjeblikkelig, og der ikke er nogen absorption af lys i krystallen, der er ingen varmeakkumulering, og termiske problemer er næsten ubetydelige. Derfor, NOPA-forstærkere er velegnede til høje gentagelseshastigheder.

I lasersystemet præsenteret i en nyligt offentliggjort artikel i Optik bogstaver , forskerne forstærkede ultrakorte CEP-stabile pulser fra en Ti:Sapphire laseroscillator i en NOPA forstærker pumpet af en kommerciel Yb:YAG tyndskivelaser med høj gentagelseshastighed. I den parametriske forstærker overføres en stor del (ca. 20 procent) af energien af ​​impulserne fra Yb:YAG-systemet effektivt til de ultrakorte CEP-stabile impulser fra Ti:Sapphire laseroscillatoren. NOPA-systemet er således i stand til at levere impulser med 0,24 mJ energi ved en gentagelseshastighed på 100 kHz, hvilket resulterer i en gennemsnitlig effekt på 24 W ved en omtrentlig central bølgelængde på 800 nm. Efter kompression, filtrering af parasitisk anden harmonisk og en bredbåndsvariabel dæmper til styring af den effekt, der falder ind i eksperimenterne, CEP-stabile impulser med 0,19 mJ (19 W) og 7 fs varighed (dvs. 2,6 cyklusser) er tilgængelige til eksperimenter. Systemet vil blive brugt til HHG og isoleret attosekunds pulsproduktion, og vil være grundlaget for en attosecond pumpe-sonde beamline med mulighed for tilfældighedsdetektering.