Simuleringer afslører, at atomforstyrrelse fra stråling kan starte en cyklus med selvhelbredelse i keramiske oxider

Forskere opdagede en selvhelbredende cyklus for defekter i keramik forudsagt af avancerede simuleringer på atomniveau. Bestråling skaber defekter og får den ordnede atomstruktur til at blive uorden. Simuleringer viste, at oprettelsen af ​​en tærskelværdi uorden fik de fordrevne atomer til at bevæge sig hurtigere. Dette fremskyndede tilintetgørelse af defekterne og helede strukturen.

Hvordan atomer bevæger sig i komplekse keramikoxider er stærkt knyttet til den lokale struktur. Skader på atomstrukturen opstår, når de udsættes for bestråling eller opvarmes. Hvordan defekter påvirker atomernes bevægelse over tid er afgørende for at forstå, hvordan materialernes egenskaber ændres, og hvordan "repareres" skaden. Disse fænomener understøtter materialernes egenskaber og levetid for strålingsresistens i energiproduktion og indeslutning af radioaktivt affald.

Diffusion i komplekse keramiske oxider er afgørende for transporten af ​​de bestanddelte atomer og udviklingen af ​​atomstrukturen på grund af strålingsskader, sintring, og ældning. I disse materialer, de enkelte atomer bærer en ladning, der binder strukturerne sammen; negativt og positivt ladede ioner kaldes anioner og kationer, henholdsvis. I komplekse oxider, der indeholder mere end én type kation, såsom pyrochlor, ionernes vandring gennem atomstrukturen, eller diffusion, og ledningsevnen påvirkes dramatisk af uorden, eller måden kationerne er arrangeret i krystallen. I særdeleshed, diffusion og ledningsevne er særligt følsomme over for kationforstyrrelse. Interessant nok, denne kationforstyrrelse er også kernen i materialets evne til at opretholde sin krystallinitet ved bestråling. Derfor betragtes pyrochlorer som kandidater til indkapsling af atomaffald. Disorder hjælper både ledningsevne og strålingsresistens. Imidlertid, lidt er kendt om, hvordan lidelse påvirker kationtransport.

I dette studie, forskere undersøgte kationdiffusion medieret af defekter i pyrochlore gadolinium titaniumoxid (Gd2Ti2O7). Defekterne manglede atomer i atomstrukturen kaldet ledige stillinger. Forskere brugte standard og accelereret molekylær dynamiksimuleringer til at spore atombevægelser og bedre forstå diffusion. Disse simuleringer finder sted over et mikrosekund (en milliontedel af et sekund). Sammenlignet med, typiske atomsimuleringer køres for at studere nanosekunder (milliarder af et sekund) af atombevægelser på grund af de enorme beregningsomkostninger ved at køre længere simuleringer. Men med nye beregningsteknikker til at forenkle atomernes dynamik, forskere har fremskyndet beregningerne og forlænget mulige tidspunkter, der kan undersøges ved hjælp af disse simuleringer.

De fandt ud af, at kationdiffusion er langsom ved lave lidelser. Når niveauet af lidelse overstiger en tærskelværdi, diffusion af kationer er hurtigere. Nøglen til dette resultat var "defekter på stedet". Det er her en kation (gallium, i dette tilfælde) indtager en position, hvor den anden kation (titanium, i dette tilfælde) formodes at være. På et kritisk tærskelniveau, anti-site defekterne er i det væsentlige "rørende" og skaber det, der kaldes et perkolationsnetværk. Dette netværk giver kationerne mulighed for hurtigt at bevæge sig gennem gitteret. Når defekterne mod stedet er tilintetgjort, strukturen kan omorganisere - i det væsentlige tillader strukturen at helbrede sig selv. Denne helbredelse, på tur, bremser kationdiffusionen. Kationdiffusivitet steg, efterhånden som materialet blev mere uordentligt fra bestråling og faldt, efterhånden som materialet blev genbestilt. Denne cyklus for selvhelbredelse er forskellig fra observationer i andre komplekse oxider og uordnede modeller. Denne forskning tyder på et fundamentalt anderledes forhold mellem lidelse og massetransport. Disse indsigter kan forbedre levetiden for kompleks keramik, der bruges i applikationer, der involverer ekstreme miljøer såsom bestråling.