Observationer af Rydberg exciton polaritoner og deres kondensat i et perovskithulrum

Skematisk af det hjemmebyggede setup til laserkarakterisering, levetid måling, og polarisationsafhængig k-space fotoluminescens (PL) spektroskopi. Kredit:Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS), doi:https://doi.org/10.1073/pnas.1909948116

I kvantefysikken, Rydberg-excitoner med høj hovedværdi kan udvise stærke dipol-dipol-interaktioner. Imidlertid, polaritoner (kvasipartikler) med en excitonisk bestanddel i en ophidset tilstand, kendt som Rydberg exciton polaritons (REP'er) mangler at blive observeret eksperimentelt. I en nylig undersøgelse nu offentliggjort på Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS) . Wei Bao og et tværfagligt forskerhold i fysiske afdelinger, elektronik og National Science Foundation (NSF) Nanoscale Science and Engineering Center i USA, observerede dannelsen af REP'er i en enkelt krystal CsPbBr ₃ (cesium blybromid) perovskit hulrum; uden eksterne felter. Forskerne bemærkede, at polaritonerne udviser stærk ikke -lineær adfærd, som fører til et sammenhængende polariton -kondensat med et fremtrædende blåt skift. REP'erne i CsPbBr ₃ hulrum var meget anisotrope (viste forskellige egenskaber i forskellige retninger) med et stort udryddelsesforhold på grund af perovskitens orthorhombiske krystalstruktur.

Kvantesammenhæng er kun mulig i nærvær af stærke interaktioner mellem excitonpolaritoner på grund af deres excitoniske bestanddele. Observationerne af Bao et al. kaste lys over betydningen af mangekroppsfysik i sammenhængende polaritonsystemer, der involverer højere ordens ophidsede tilstande og baner vejen for at udforske yderligere sammenhængende interaktioner. Yderligere undersøgelser vil gavne solid state-kvanteoplysningsteknologier.

Solid-state cavity quantum electrodynamics (CQED) kan levere ekstraordinær kontrol af lysstofinteraktioner inden for en række forskellige fotoniske strukturer. Bortset fra blot at ændre den fotoniske densitet af tilstande i det svage koblingsregime, CQED kan også lette dannelsen af nye, hybrid let-stof-kvasipartikler kendt som hulrumspolitroner. Hulrumspolaritoner dannes i halvledermikrohuler (MC) på grund af stærk kobling mellem excitoner og fotoner, hvor koblingshastigheden kan være hurtigere end bestanddelernes dissipationshastigheder. De bosoniske kvasipartikler besad en lille effektiv masse fra deres fotoniske komponent for at arve stærke interaktioner fra deres excitoniske komponent. Denne kombination tillod rige kvanteoptiske fænomener som polaritonkondens, superfluiditet og kvantevirvler-svarende til dem, der observeres i kolde atom Bose-Einstein-kondensater (BEC), skønt ved højere temperaturer.

Nye blyhalogenidperovskitter med Rydberg exciton-serier er fremragende kandidater til at undersøge exciton-polariton-tilstande og polaritonkondensering for fremtidige kvantefotoniske kredsløb. Fysikere havde for nylig lovende demonstreret polaritonlasing baseret på jorden exciton -tilstand i en CsPbCl ₃ mikrohulrum. I det nuværende arbejde, Bao et al. viste dannelsen af hybrid exciton polaritoner i en enkelt krystal perovskit CsPbCl _3, herunder nye REP'er uden eksterne felter. Vigtigere, de nåede Bose-Einstein-kondensationen (et eksotisk kvantefænomen observeret i fortyndede atomgasser) af polaritoner med et fremtrædende blåt skift. Polaritonerne var anisotrope og de observerede, præcis polariseringskontrol var en nødvendig forudsætning i kvanteoptisk informationsbehandling. Arbejdet bygger et stort skridt fremad i solid-state quantum fotoniske systemer og tilbyder en unik platform for nye kvantesammenhængende mangekropspulser. Parallelt, forskningen åbner også en ny dør til solid-state quantum fotoniske applikationer inden for kommunikation og computing af quantum internet.

Skemaer af CsPbBr3 mikrohulrumsenheder og karakterisering af materialer. (A) CsPbBr3 mikrokaviteten er sammensat af en 16-pars SiO2/Ta2O5 bundfordelt Bragg-reflektor (DBR), CVD-dyrkede CsPbBr3 mikroplader med en tykkelse på 416 nm, og et 55 nm tykt Ag-topspejl. Krystalakser er også angivet. (B) Atomic force mikroskopi billede af den ensartede CsPbBr3 firkantede single-crystal perovskit brugt i kombination med bunden DBR spejl i eksperimenterne opsummeret i fig. 2. Krystalakser er også mærket. (Skala bar:10 µm.) (C) DFT beregnede stabil krystalstruktur af orthorhombic CsPbBr3, med mærket a, b, og c krystallinske akser. Denne struktur resulterer i næsten identiske brydningsindeks langs a- og c -akserne, og et klart anderledes brydningsindeks langs b -aksen. (D) Polarisering ikke-selektivt absorptionsspektrum af single-crystal CsPbBr3 film på glimmer ved 100 K. En fremtrædende ground-state E1 exciton absorptionstopp er tydeligt vist sammen med den ophidsede n =2 Rydberg exciton E2 tilstand. (E) Beregnede PBE- og G0W0 -båndstrukturer for orthorhombiske CsPbBr3. Med inklusion af spin -orbit -kobling, det PBE -beregnede båndgab korrigeres til 2,5 eV med G0W0, enig godt i forsøgene. Vigtigere, i modsætning til GaAs, CsPbBr3 har ingen degenererede eller nærliggende båndtilstande ved ledning eller valancebåndskanter (Γ punkt). Kredit:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116

Forskergruppen valgte metalhalogenidperovskitten (CsPbCl ₃ ) som exciton-vært på grund af dets overlegne kemiske stabilitet og emissionseffektivitet sammenlignet med organisk-uorganiske halogenidperovskitter. For at undersøge de stærke lys-stof-interaktioner i disse excitoniske tilstande indlejrede de CsPbCl ₃ mikroplade i et Fabry-Perot plant hulrum (grundlæggende byggesten af laserinterferometre). Denne høje hulkvalitet understøttede dannelsen af et REP på grund af den skarpe grænseflade mellem perovskitten og metalspejlet i opsætningen, sammen med reducerede metalabsorptionstab ved kryogene temperaturer.

Bao et al. observerede den sammenhængende kobling af disse tilstande og hulrumsfotoner ved hjælp af k-rumspektroskopi efter afkøling af prøverne til 90 K. De gennemførte k-rumskarakteriseringen ved hjælp af selektiv lineær polarisering til fotoluminescens (PL) og reflektivitetsmålinger. De målte PL med en ikke-resonant pumpelaser på 460 nm og gennemførte reflektivitetsmålingerne ved hjælp af en ikke-polariseret wolframhalogen hvid lyskilde. Teamet opnåede to dispersive tilstande fra både PL- og reflektivitetsmålinger, som de identificerede som de nydannede polariton -tilstande. Observationen indebar en sammenhængende stærk kobling mellem lys og en exciton -ophidset tilstand, uden et eksternt felt for at danne det forventede REP (Rydberg exciton polariton). Polaritonerne viste ekstremt stærk polarisationsanisotropi, der stammer fra perovskitbrydningsindekserne.

Det k-rums vinkelopløste PL og hvidt lysreflektivitet ved 90 K. Det ikke-resonant pumpede (460 nm laser) PL-kort opnået ved k-rumspektroskopi med detektionsfotonpolarisering (A) langs krystalakse a, (B) langs krystalakse b, og (C) 45 ° mellem a- og b -akserne. Intensiteten af den midterste gren polariton PL forstørres med 2 ×, 10 ×, og 2 × i A – C, henholdsvis, på grund af dens svage emission. Den vandrette akse repræsenterer sinusfunktionen af lysets skrå vinkler θ i forhold til z -aksen, og den lodrette akse er fotonenergien. Mellemgren polariton MPa og MPb (bedre set i C) dannes entydigt på grund af n =2 exciton -tilstanden. Polaritonspredningen er egnet ved hjælp af en koblet oscillatormodel. Exciton -energien og fotonisk hulrumstilstand (Cava og Cavb) før stærk kobling (stiplet linje) og den monterede polariton -dispersion (hel linje) er overlejret med PL -kortet. Disse fine excitoniske tilstande og deres polaritonstrukturer kan kun observeres ved lave temperaturer (<150 K). Ved højere temperaturer, hulrumsprøverne transiterer fra kun en nedre polaritongren til en bred PL -top (ligner bare excitonemission). Den tilsvarende polarisationsselektive hvide lysreflektivitetskort over den samme prøve (D) langs krystalaksen a og (E) langs krystalaksen b. Spredningen af k-space-reflektivitetskort matcher PL-dispersionen, der passer meget godt. (F) Polarisationsafhængigheden af polaritonemission i normal vinkel (θ =0 °). Udryddelsesforholdet mellem disse 2 ortogonale emissioner med lavere grene er mere end 50. Kredit:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116

Forskerne definerede et polaritonkondensat (omhyggeligt konstrueret kobling mellem lys og stof) som et sammenhængende ensemble med en begrænset tæthed af partikler i den lavest tilgængelige polaritontilstand. De beskrev staten ved hjælp af en dissipativ Bose-Einstein-kondensationsmodel. Et kondensat var muligt ved højere end kryogene temperaturer på grund af deres lille effektive masse (cirka 10 ⁴ elektronmasse) af de hybride lysstofpartikler og de stærke vekselvirkninger mellem dem. Ved højere bærertætheder blev interaktionerne betydelige for at generere et stimuleret ikke -lineært regime til dannelse af en makroskopisk kohærent kvantekondensationstilstand.

Forskerne udførte yderligere analyse for at bekræfte polaritonkondens. De observerede tre tilsvarende regioner; hvor (1) polariton -interaktioner var ubetydelige, (2) dannede stimulerede interaktioner mellem REP'er, og (3) dannede kondensatregimet. Resultaterne begrundede fortolkningen Bao et al. dannet på ikke-ligevægts-steady state som et exciton-polariton-kondensat. I modsætning til konventionel polaritonkondens, forskergruppen observerede involvering af flere polariton-tilstande på grund af stærke exciton-exciton-interaktioner i undersøgelsen.

Den stærke vekselvirkning mellem REP'er i den ikke -lineære region var også tydelig i de blå forskydninger af disse polariton -energier; skiftet skete ikke på grund af en varmeeffekt ved højere laserpumpeeffekter. Da forskerne udtrak fotoluminescens toppositioner som en funktion af pumpekraft, de observerede polariton -tilstande under tærsklen for at vise mærkbare blå forskydninger på grund af lille lidelseeffekt. Over tærsklen, de frastødende polariton-polariton-interaktioner blev mere fremtrædende, får REP -tilstande til at vise stærke blå skift. Undersøgelsen viste meget stærke polariton -interaktioner med deltagelse af Rydbergs excitoniske tilstande.

Anomalisk exciton-polariton kondensatadfærd ved 55 K. (A) Den k-space effektafhængige vinkelopløste PL-kort taget ved 0,05 Pth, 0.4Pth, Pth, og 1.4Pth (fra venstre mod højre). Excitationen er 460 nm lys polariseret langs a – b-diagonalen. Prøven er lidt tyndere og mere positivt detunet end i fig. 2. De 2 sæt ortogonale Rydberg exciton -polariton -tilstande identificeres entydigt, og polariton -dispersionerne er passende ved hjælp af den samme koblede oscillatormodel som før. Den frakoblede exciton -energi og fotonisk hulrumstilstandsdispersion (stiplet linje) og polariton -dispersionspasning (hel linje) er overlejret med PL -kortet. Magentafarven repræsenterer polarisationstilstand langs en akse, mens den hvide farve repræsenterer den ortogonale polarisationstilstand langs b -aksen (fig. 1 A og C). 1.4Pth -panelet viser samme pasform som ved Pth for at understrege det blå skift over tærsklen. Den lille afvigelse i den høje vinkel (sinθ) montering af polaritongrenen LPa og LPb ved Pth og 1.4Pth skyldes renormalisering af hulrumstilstanden ved tærskel. Polaritonkondensatet oplever en uregelmæssig kondensationsproces, hvor LPb viser en hurtigere stigning end LPa-tilstanden med lavere energi mellem det andet og tredje panel. Dette skyldes en stærkere exciton -interaktion langs b -aksen. Da pumpetætheden kommer tæt på kondensdensiteten, LPa oplever endelig en superlinjær stigning med stimuleret spredning til den laveste LPa -tilstand, mens LPb ikke viser yderligere stigning. (B) Log-log plot af integreret PL-intensitet af LPa-tilstand ved θ =0 ° og fuld bredde ved halvmaksimum (FWHM) for LPa-tilstand ved θ =0 ° versus pumpekraft. Nonlinearitet og linewidth -indsnævring af polariton -tilstanden observeres, da excitationsintensiteten overstiger kondensationstærsklen. Monteringsfejllinjer fra databehandlingen er vist i B – D. (C) Log -log plot af både LPa -tilstand (rød prik) og LPb -tilstand (blå prik) ved θ =0 °. PL -intensitet og forholdet mellem de 2 tilstande versus pumpekraft. (D) PL topposition for både LPa -tilstand (rød prik) og LPb -tilstand (blå prik) ved θ =0 ° versus pumpeeffekt. Et stærkt blåt skift af polariton -tilstande under tærsklen observeres på grund af de stærke exciton -interaktioner og potentielle systemforstyrrelser (39). Efter tærsklen til kondens, et fremtrædende blåt skift i både LPa og LPb -tilstand er resultatet af polariton -polariton -interaktionen og polariton -reservoir -interaktionen. Teorien forudsagde blå forskydning bidraget fra 1s-exciton-resulteret polariton-interaktion er plot i rød og blå prik-prik-streglinje til vejledning. Den eksperimentelle observerede værdi er større end estimatet fra ren 1s -exciton -interaktion. Kredit:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116

Det ligger uden for omfanget af det nuværende arbejde at etablere en mere detaljeret teori til præcist at kalibrere polaritontæthed, sammen med kvantitativ analyse af dipol-dipol-interaktioner og inter-exciton-interaktioner for at få et bedre skøn over interaktionsstyrke. Alligevel, de nuværende eksperimentelle observationer af REP med forbedrede interaktioner lover yderligere udforskning af Rydberg-interaktioner i solid-state systemer i fremtiden.

På denne måde, Wei Bao og kolleger opdagede overraskende REP'er i et enkelt krystal perovskithulrum, giver dem sammenhængende kontrol af de observerede fine kvantetilstande. Den iboende stærke exciton-interaktion og optiske dobbeltbrydning i perovskit fører til observation af polariton-kondensationsdynamik. Dette resultat lovede en robust makroskopisk sammenhængende tilstand til kvanteapplikationer. Opdagelsen præsenterer en unik platform til at studere kvantesammenhængende mangekropsfysik for at tillade en hidtil uset manipulation af disse Rydberg-tilstande inden for kvante-applikationer. Bao et al. sigte på at udforske de nye stater via kemisk sammensætningsteknik, strukturel fasekontrol og eksterne målerfelter. Forskerne viste, at styring af REP og dets kondensater tilføjede nye smagsstoffer til undersøgelse af polaritonlasing, overflødighed og hvirvler. Vigtigere, arbejdet rummer et stort potentiale for applikationer inden for kvantekommunikation og kvantestimulering.

Sidste artikelAt springe hullet kan gøre elektronik hurtigere

Næste artikelRealisering af et gigantisk magnetfelt ved moiré-mønsterteknik