Ultrahurtig stimuleret emissionsmikroskopi af enkelte nanokrystaller

Evnen til at undersøge dynamikken i en enkelt partikel på nanoskala og femtosekundniveau forblev en uudgrundet drøm i årevis. Det var først i begyndelsen af ​​det 21. århundrede, at nanoteknologi og femtovidenskab gradvist smeltede sammen, og den første ultrahurtige mikroskopi af individuelle kvanteprikker (QD'er) og molekyler blev gennemført. Ultrahurtige mikroskopiske undersøgelser er udelukkende afhængige af påvisning af nanopartikler eller enkelte molekyler med luminescensteknikker, som kræver effektive emittere for at virke. Imidlertid, sådanne teknikker forårsager nedbrydning af prøven samt giver ringe information om systemets dynamik i den exciterede tilstand. Først i de senere år er bestræbelserne på at finde en alternativ kompatibel teknik til at studere hurtige processer i nanoobjekter kommet i søgelyset.

Nu, ICFO-forskere Lukasz Piatkowski, Nicolò Accanto, Gaëtan Calbris og Sotirios Christodoulou, ledet af ICREA-professor Niek F. van Hulst, i samarbejde med Iwan Moreels (Gent Universitet, Belgien), har offentliggjort en undersøgelse i Videnskab med titlen "Ultrahurtig stimuleret emissionsmikroskopi af enkelte nanokrystaller, "hvor de rapporterer om en teknik til at studere ultrahurtige hændelser i individuelle ikke-fluorescerende nanoobjekter.

I deres undersøgelse, de tog individuelle QD'er og i stedet for at vente på, at QD spontant udsender lys gennem fotoluminescens, holdet brugte en sofistikeret kombination af laserimpulser til at fremme individuelle QD'er til ophidset tilstand og derefter, tvinge dem ned, tilbage til grundtilstanden til først:billede af individuelle QD'er og for det andet:skelne udviklingen af ​​de exciterede ladninger inden for hele fotocyklussen.

Dr. Lukasz Piatkowski forklarer, hvorfor de brugte et laserpulspar til effektivt at afbilde dynamikken i QD'erne:"Det er som at kaste en bold ind i et træ; jo højere du kaster den, jo mere ophidset staten. Systemets første laserimpuls (foton) kaster den første bold (ladning i QD) ind i træet. Hvis du bruger en fotoluminescensteknik, er det som om du står under træet, og du kan ikke se, hvad der sker inde i trætoppen eller kronen. Dermed, du vil ikke vide, om bolden begynder at hoppe ned ad grenene – hvor, hvornår og hvordan det begynder at falde ned, hvis den stopper med noget på vej, hvis den bliver fanget i en mellemgren, osv. Så, for at se, hvad der sker med den første bold, du skal finde en anden teknik, der giver dig mulighed for at se ind i trætoppen. Den teknik, vi brugte, tillod os at kaste en anden bold ind i trætoppen (anden laserpuls interagerer med QD) for at bringe den første bold ned. Kaster den anden bold højere eller lavere, stærkere eller svagere, før eller siden efter den første bold, vi får information om den første kugle og træets struktur (hvor lang tid det tog kuglerne at falde ud, hvor, hvordan, etc.)."

I deres eksperiment, den første laserimpuls bringer individuelle QD til exciteringstilstanden. Derefter, hvert par hundrede femtosekund, de skød en anden laserpuls på QD'en for at bringe ladningerne ned til jordtilstand, inducerer rekombination og emission af en ekstra foton. Derfor, for hver sondefoton de skød ind i systemet, de fik to tvillingefotoner tilbage. Disse ekstra fotoner gjorde det muligt for forfatterne ikke kun at afbilde QD'erne, men også præcist at spore udviklingen af ​​de exciterede ladninger i QD'en, afsløre, hvor mange ladninger, der gennemgik spontan rekombination, stimuleret rekombination og exciteret tilstandsabsorption.

At kunne spore exciterede ladninger på nanoskala er af fundamental betydning inden for nanoteknologi, fotonik og fotovoltaik. Resultaterne af undersøgelsen har bevist, at ultrahurtig stimuleret emissionsmikroskopi kan bruges til at studere ultrahurtige processer i individuelle kromofore partikler, som ellers er uopdagelige gennem fluorescens/fotoluminescensteknikker. Med andre ord, sådan undersøgelse har tilladt billeddannelse og undersøgelse af dynamikken af ​​nanopartikler og strukturer uden behov for eksterne fluorescerende mærker.

Som ICREA-professor ved ICFO Niek van Hulst bemærker, "Væsentlige fremskridt forventes i fremtiden inden for ultra-hurtig-nano-regime billeddannelsesteknikker. Den første påvisning af kvanteprikker ved hjælp af denne tilgang har været fremragende. Vi sigter nu mod at udvide dette til molekyler og biomolekylære komplekser, specielt fotosyntetiske komplekser. Vi arbejder i øjeblikket på 3 og 4 pulsskemaer for at fusionere den stimulerede emission og luminescensdetektion af enkeltsystemer med 2D-spektroskopi."