Løsning af rumlige og energiske fordelinger af fældetilstande i metalhalogenid perovskit solceller

I en ny rapport offentliggjort den Videnskab , Zhenyi Ni og et forskerhold i anvendt fysisk videnskab, maskin- og materialeteknik og computer- og energiteknik i USA profilerede rumlige og energiske fordelinger af fældetilstande eller defekter i metalhalogenid perovskit enkeltkrystallinske polykrystallinske solceller. Forskerne krediterede den fotovoltaiske ydeevne af metalhalogenidperovskitter (MHP'er) til deres høje optiske absorptionskoefficient, transportør mobilitet, lang ladnings-diffusionslængde og lille Urbach-energi (repræsenterer lidelse i systemet). Teoretiske undersøgelser har vist muligheden for at danne dybe ladningsfælder ved materialets overflade på grund af lav dannelsesenergi, strukturelle defekter og korngrænser af perovskiter for at guide udviklingen af ​​passiveringsteknikker (tab af kemisk reaktivitet) i perovskit-solceller. Ladningsfældetilstande spiller en vigtig rolle under nedbrydningen af ​​perovskit-solceller og andre enheder. Forståelse af fordelingen af ​​fældetilstande i deres rum og energi kan tydeliggøre virkningen af ​​ladningsfælder (defekter) på ladningstransport i perovskitmaterialer og -anordninger for deres optimale ydeevne.

Forskere har bredt brugt termisk admittansspektroskopi (TAS) og termisk stimuleret strøm (TSC) metoder til at måle den energiafhængige fældetæthed af tilstande (tDOS) i perovskit-solceller. Metoderne kan generelt nå en fældedybde på ca. 0,55 eV - dyb nok til at lave effektive solceller. For at detektere dybere fældetilstande, der findes inden for bredbåndsgab-perovskiter, forskere har brugt teknikker såsom overfladefotospændingsspektroskopi og sub-band gap photocurrent. Imidlertid, de fleste teknikker kan ikke anvendes på allerede færdiggjorte solenergiapparater til at måle den rumlige fordeling af fældetilstande. I dette arbejde, Ni et al. demonstrerede drive-level capacitance profiling-metoden (DLCP) - en alternativ kapacitansbaseret teknik til at give velkarakteriserede rumlige fordelinger af carrier- og trap-densiteter i perovskites. Forskerne kortlagde den rumlige og energiske fordeling af fældetilstande i perovskit-enkeltkrystaller og polykrystallinske tynde film for ligetil sammenligning.

Holdet udviklede DLCP-metoden (drive-level capacitance profiling) til at studere den rumlige fordeling af defekter i båndgabet af amorfe og polykrystallinske halvledere såsom amorft silicium. Metoden kunne direkte bestemme bærertætheden til at inkludere både fri bærertæthed og fældedensitet inden for båndgabet af halvledere såvel som deres fordeling i rum og energi. De estimerede fældetætheden ved at trække den estimerede frie bærertæthed målt ved høje vekselstrømsfrekvenser fra den totale bærertæthed målt ved lav vekselstrømsfrekvens. Teknikken tillod holdet at udlede den energiske fordeling af fældetilstande. For at validere nøjagtigheden af ​​bærertætheden målt ved hjælp af DLCP-metoden, forskerne udførte DLCP-målinger på en siliciumsolcelle fremstillet på en p-type krystallinsk Si (p-Si) wafer med et n-type diffusionslag Si (n) ⁺ ) På toppen. Målingen var i overensstemmelse med doteringsmiddelkoncentrationen af ​​p-Si waferen opnået fra konduktivitetsmålingen for at validere nøjagtigheden af ​​bærertætheden målt ved hjælp af DLCP.

For at profilere bæreren og fældedensiteten ved hjælp af DLCP, forskerne undersøgte på tværs af en enhed fra en elektrode til modelektroden for at forstå placeringen af ​​kryds i planstrukturerede perovskit-solceller. Holdet udførte flere eksperimenter og observerede, at perovskitceller typisk opretholdt et n ⁺ -P-forbindelse mellem enhedsbestanddele. For at bestemme profildybden svarende til den fysiske materialedybde, Ni et al. konstruerede en enhed indeholdende et dobbeltlag af methylammoniumblyiodid (MAPbI ₃ ) tynde krystaller for at lokalisere ladningsfælderne. Da de profilerede fældedensiteten af ​​den konstruerede enhed, de opnåede en top i fældedensiteten ved en profileringsafstand på 18 µm.

Holdet undersøgte derefter fældefordelingen i perovskit enkeltkrystal solceller og observerede den højeste effektkonverteringseffektivitet (PCE) af den første rapporterede MAPbI ₃ en-krystal solcelle til kun at være 17,9 procent; langt lavere end for polykrystallinske solceller. De var uvidende om den underliggende mekanisme, der begrænsede bærerdiffusion i tynde krystaller og udførte DLCP-målinger for at undersøge forholdet mellem fældedensitet og fældefordelinger ved hjælp af syntetiske krystalmetoder. Holdet observerede den rumlige fordeling af bærertætheder gennem en typisk MAPbI ₃ tynd enkelt krystal, som de syntetiserede ved hjælp af en rumbegrænset vækstmetode ved forskellige frekvenser, og bemærkede stigende bærertæthed med faldende vekselstrømsfrekvens, hvilket indikerer eksistensen af ​​ladningsfælder i MAPbI ₃ tynd enkelt krystal.

For at forstå oprindelsen af ​​dyb fældetæthed ved perovskit-grænsefladen, holdet brugte højopløsningstransmissionselektronmikroskopi og undersøgte perovskitprøver af forskellige sammensætninger. De sammenlignede fældedensitetsfordelinger mellem perovskit-enkeltkrystaller og polykrystallinske tynde film med varierende sammensætning. Fældetsitetsfordelingerne for tynde enkeltkrystaller var flere størrelsesordener lavere end i polykrystallinske tynde film. Resultaterne viste vigtigheden af ​​passende overflademodifikationsprocesser for at reducere fældedensiteter i perovskit-enkeltkrystaller ved grænsefladen af ​​polykrystallinske tynde film for at forbedre enhedens ydeevne. Resultaterne peger i retning af en vigtig retning for at øge ydeevnen af ​​perovskit-solceller og andre elektroniske enheder ved at reducere fældedensiteten ved grænsefladen.

På denne måde Zhenyi Ni og kolleger brugte solcellekapacitanssimulatoren til at simulere tyndfilm og enkeltkrystal perovskit-solceller med varierende fældetætheder. Udvalget af fælder målt med DLCP-målinger var dybt nok til at forudsige solcellernes opførsel og reducere bulkfældens tæthed af materialer og øge effektkonverteringseffektiviteten (PCE) op til 20 procent. Ved at reducere grænsefladefældens tæthed, de øgede PCE-værdierne tættere på PCE observeret for en fældefri tyndfilmsolcelle. De simulerede data for enkeltkrystalsolceller stemte godt overens med eksperimenter, viser, at PCE'en for enkeltkrystalsolcellen kunne forbedres yderligere ved enhedsgrænsefladen for at høste mere sollys.

© 2020 Science X Network